在外场作用的条件下,凝聚态体系可从能量最低的基态跃迁到较高能量的激发态。在激发状态下,不同准粒子会发生复杂的相互作用,涉及不同时间尺度的超快过程。所以,研究激发态动力学过程不仅需要从时间、空间、能量和动量等多个维度对其进行描述,还需要理解不同准粒子之间的动态耦合。第一性原理计算对基态的研究已有非常成熟的发展,但是对于激发态,特别是多体效应下的激发态研究,大多还限定在静态模拟的阶段。本论文中,我们将凝聚态体系中广泛运用的处理多体效应的GW方法和Bethe-Salpeter方程,结合到基于面跳跃方法的非绝热分子动力学中,给出了研究多体激发态分子动力学的一个通用的第一性原理计算方案,并应用在了二维材料的激子动力学研究中。论文分为两个部分,第一章到第三章介绍之前的多体、激发态、动力学方法,并给出我们在动力学领域的发展;第四章到第六章分别介绍了新发展的方法在三个不同二维体系中的应用。第一章中,我们系统介绍分子动力学,特别是第一性原理的分子动力学方法。在玻恩-奥本海默近似下,体系中量子描述的电子部分只能给出单一势能面下的定态解,这不再适用于研究激发态载流子的动力学演化。相反,由平均场思想发展而来的Ehrenfest方法以电子部分的平均能量作为原子核经典运动的势能面,以含时薛定谔方程描述电子的量子行为。之后,我们又介绍了以最少面跳跃方法为代表的势能面转换动力学方案,这类方案被认为可以修正平均场势能面差别较大时带来的非物理描述。最后我们介绍如何在面跳跃方法下对量子行为的电子部分进行统计学描述。第二章中,我们介绍多体及激发态第一性原理计算中最具代表的两个方案,均用于描述体系的单激发状态。一个是线性响应含时密度泛函理论。该方法将密度对外场的响应展开到一阶项,对比实际体系的密度响应函数和单粒子等效体系的密度响应函数,给出激发态能级的本征方程。另外一个是GW方法结合Bethe-Salpeter方程。先基于格林函数的运动方程给出Hedin方程组。再以自能代替密度泛函理论中的交换关联能给出准粒子本征方程。然后做GW近似计算自能并进一步给出准粒子能级和系统的介电环境。最后由Bethe-Salpeter方程给出体系的激发态能级。两种方案分别在分子体系和扩展体系中有广泛运用,本章侧重于给出详细的推导过程。第三章中,给出我们发展的多体激发态分子动力学方法——GW近似下的实时Bethe-Salpeter方程（GW-rtBSE）。由于我们主要研究凝聚态等扩展体系,因此选择GW方法和Bethe-Salpeter方程作为激发态的描述,而激发态动力学演化的主要难点为每一步都需要进行GW和BSE的计算,因此计算量难以承受。在这里我们引入了介电函数固定的近似,假设体系在远离相变点的温度下分子动力学过程中介电环境不发生变化,这样就可以只进行一次GW计算,得到介电函数,并利用这个介电函数进行rtBSE的含时演化。本章中我们将给出所发展方法的所有细节包括相关程序的编写重点,并给出相应的运行流程。第四章中,我们研究了单层MoS2体系中谷激子退极化的问题。由该体系的对称性导致了特殊的自旋-谷锁定现象和圆偏光选择定则,实验中发现初始激发的+K谷激子在约10 ps的实际尺度下可以转移到-K谷。我们通过GW-rtBSE的动力学模拟,给出了相近的谷退极化时间常数并指出体系中激子效应带来的交换相互作用主导了谷退极化过程。同时,模拟中还给出了电声耦合与自旋-轨道耦合的次一级作用。第五章中,我们研究了单层WSe2体系中暗激子的形成过程。实验中通过光激发得到K谷的亮激子,利用含时的角分辨电子能谱观察到亮暗激子的转换过程,并给出约400 fs的亮暗激子转换时间常数。我们通过GW-rtBSE的动力学模拟指出,一定温度下导带轨道之间的混合不但能提供可观的电声耦合转换通道,还能促使激子效应带来的直接项提供相近的转移机制。第六章中,我们研究了 MoSe2/WSe2异质结中层内激子到层间激子的超快转移。众多二维异质结的超快实验显示,在某一层中共振激发的层内激子会由于电子或空穴超快转移到另一层而形成层间激子,并且这种超快过程和异质结的堆积方式及环境温度没有直接关联。我们的GW-rtBSE模拟指出,激子效应带来的直接项促使了价带的空穴越层转移,通过在异质结双层中均有空间分布的中间能级,空穴完成从MoSe2到WSe2的转移过程,并形成稳定的层间暗激子。我们的模拟得到和实验相近的超快转移现象,无关于环境温度及堆积方式,并给出相近的时间常数。最后一章,我们给出本论文的总结。