飞秒光激发表面等离激元近场的时空成像研究

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飞秒表面等离激元包括两种基本形式:飞秒局域表面等离激元(femtosecond localized surface plasmons,fs-LSP)和飞秒传输表面等离激元(femtosecond propagating surface plasmons,fs-PSP)。fs-LSP为一种局域电磁模式,能将能量约束在亚波长尺度并产生极大的近电场增强,使得人们可以在纳米尺度操控光与物质相互作用。在光催化、传感、超分辨成像、超快纳米电子源以及高次谐波的产生等方面有广泛的应用前景。fs-PSP一般为沿着金属及真空分界面传输的电磁模式。其电场在垂直于分界面的方向呈指数衰减,沿界面的传输速度接近光速,并且其能提供的信号带宽高达太赫兹量级。因此,等离激元纳米回路提供了同时传输光信号和电信号的潜力,可以将光子学和电子学的卓越技术优势结合在同一芯片中,为发展更小、更快和集成度更高的纳米光子学器件提供了一条有效途径。由于飞秒表面等离激元场的亚波长局域和快速衰减特性,利用具有纳米空间和飞秒时间分辨本领的超快显微技术对其进行近场时空成像研究是揭示其物理本质并优化和发展其应用的前提。本论文基于时间分辨的光发射电子显微技术(time-resolved photoemission electron microscopy,TR-PEEM),实现了对金纳米bowtie结构和微纳米槽形结构中飞秒表面等离激元近场的高时空分辨成像。利用时域有限差分法(finite-difference time domain,FDTD)模拟和经典的波形模拟等解析计算方法重现了近场时空成像的实验结果,并详细分析了相应的物理机制。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)借助于TR-PEEM的飞秒-纳米时空分辨本领,实验测量了单个金bowtie纳米天线中不同fs-LSP热点的去相位时间。结果表明,金bowtie纳米天线中两个等离激元热点的去相位时间分别为9 fs和13 fs。该方法避免了利用线宽测量等离激元去相位时间时非均匀展宽效应对测量结果的影响,可以获得更加准确的fs-LSP去相位时间。此外,通过提取不同共振频率fs-LSP电场的时间演化曲线,研究发现fs-LSP场频率随时间发生瞬时变化,并且从激发光场中心频率向fs-LSP共振频率转变。(2)利用PEEM系统地对355-450 nm和700-900 nm两个波段飞秒光所激发的fs-PSP进行了近场成像研究。结果表明,通过调节飞秒脉冲的偏振方向可以实现对银薄膜凹槽两侧激发fs-PSP强度的连续操控,并且在特定偏振条件下,能够实现fs-PSP的定向激发。其次,借助入射光沿凹槽长轴激发的方式,实现了对fs-PSP传输方向的直接成像,并利用二维波形模拟,重现了PEEM成像的结果。进一步,利用PEEM对不同频率的fs-PSP进行近场表征研究。实验结果表明,fs-PSP的传输方向取决于激发光的光子能量。该研究表明当入射光沿凹槽长轴激发时,银薄膜上刻蚀的凹槽结构可以用于构建二维-偏振操控的PSP色散元件或等离激元波分复用器件。(3)开展了fs-PSP横向和纵向近电场分量的时空成像研究。该实验在非共线激发方案下分别利用P偏振和S偏振的飞秒激光作为探测脉冲对fs-PSP横向和纵向电场分量的独立时空成像。由实验结果得到了fs-PSP横向和纵向电场分量的相位差为π/2。该结果从实验上直接证实了fs-PSP具有横向自旋角动量。进一步,通过利用亚10 fs宽度的光脉冲作为泵浦和探测光,开展了在纳米和飞秒尺度对fs-PSP横向和纵向电场分量时空成像的研究。由于少周期飞秒光脉冲的使用,使得探测脉冲与fs-PSP的相干叠加时间大幅减小,因此,在飞秒-纳米尺度实现了对fs-PSP横向和纵向电场的时空成像。并利用TR-PEEM实验测量了fs-PSP横向和纵向电场分量的强度比值。该研究表明TR-PEEM技术具有对fs-PSP近电场横向和纵向分量进行独立时空成像的能力,为独立探索fs-PSP电场各分量诱导光电子发射的机制和绘制fs-PSP三维时空场图像奠定了基础。(4)开展了等离激元定向纳米耦合结构中fs-PSP超快时空操控的近场成像研究。首先利用PEEM开展了空间上操控等离激元耦合结构中fs-PSP定向激发的近场成像研究。实验结果表明等离激元定向耦合结构结构中fs-PSP的优先激发方向强烈依赖于入射光的偏振。进一步结合FDTD模拟和实验证实了通过适当地选取入射光脉冲的振幅和初始相位可以优化fs-PSP定向耦合结构的消光比。此外,研究结果表明,通过调整两束正交偏振入射飞秒光脉冲的延迟,可以在飞秒时间尺度上实现fs-PSP耦合结构优先激发方向的切换。这种PSP激发方向的超快切换归因于入射光偏振态在飞秒时间尺度的瞬时变化。该研究成果可用于发展等离激元纳米回路中的超快速信息处理系统。综上所述,本文利用时间分辨的光发射电子显微技术较系统地研究了微纳米结构中飞秒表面等离激元近电场的时空演化。此项研究工作为飞秒表面等离激元在光催化、等离激元功能性器件的设计、片上信息超快处理等诸多领域的应用奠定了一定的理论和实验基础。
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