论文部分内容阅读
芳香醇是一类重要的化工中间体。在选择性催化还原芳香酮制备相应芳香醇的多种方法中,MPV氢转移反应具有反应条件温和,选择性高,后处理简单等优点,可成为制备芳香醇的一条便利途径。本文通过浸渍法分别制备了活性炭、全硅MCM-41介孔分子筛和硅胶负载Zr02催化剂,以及镧系元素掺杂的ZrMOx/MCM-41催化剂,考察其在以异丙醇为氢源,还原苯乙酮为α-苯乙醇的MPV反应中的催化性能,同时对样品进行XRD、N2吸附-脱附、XPS、TG-DSC、NH3-TPD、吡啶吸附原位红外等表征分析。结果表明:Zr02负载到MCM-41及Si02后,催化活性明显增加,其中Zr02在MCM-41表面的分散性高于Si02,因此催化活性高于Zr02/Si02。Zr02负载在AC后,与载体未发生强相互作用,催化活性未明显增加。ZrO2/MCM-41的最佳负载量为5%;反应8h后基本完全;最佳醇酮摩尔比为10:1;带吸电子取代基的苯乙酮转化率较高,带供电子取代基的苯乙酮转化率较低。镧系元素的掺杂及负载顺序不同对ZrMOx/MCM-41的催化活性的影响较大,其中掺杂La及Sm后使催化活性显著增加,掺杂Gd后使催化活性略有增加;掺杂Ce后催化活性锐减。最佳制备方式分别为 ZrO2-La203/MCM-41 和 Sm2O3-ZrO2/MCM-41。ZrMOx/MCM-41 中La2O3最佳添加量为3%,Sm2O3最佳添加量为5%;反应8h后基本完全;最佳醇酮摩尔比为10:1;带吸电子取代基的苯乙酮转化率较高,带供电子取代基的苯乙酮的转化率较低;催化剂的重复使用性依次为5%ZO2/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41>5%Zr02-3%La203/MCM-41 时;抗水性依次为 5%Zr02-3%La203/MCM-41>5%Zr02/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41,抗酸及抗碱性分别依次为5%Zr02/MCM-41>5%Zr02-3%La203/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41和5%Zr02-3%La203/MCM-41>5%Zr02/MCM-41>5%Sm203-5%Zr02/MCM-41。