基于石墨烯修饰电极的多组分生物分子测定的传感器研究

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本研究工作主要利用石墨烯(Graphene)制备修饰电极,以开发一种用于多组分生物分子同时检测的传感器,提供一种操作简便、重现性好、成本低廉的修饰电极的方法。此外,突破以往传统制备石墨烯的方法,利用电化学还原氧化石墨烯这一绿色、环保的方法制得石墨烯。本论文主要包括以下几方面的内容:1血红蛋白在石墨烯修饰电极上的固定化及其电化学行为研究,应用石墨烯固定血红蛋白(Hb),并研究制得的修饰电极的电化学性能。首先,利用电化学还原玻碳电极上的氧化石墨烯,再利用分子自组装方法修饰Hb,制得Hb/ERGO/GC修饰电极;然后,应用循环伏安法考察了Hb/ERGO/GC修饰电极的电化学行为。结果表明,Hb与电极之间发生了准可逆的电子传递反应。此外,氧气饱和的缓冲溶液中的循环伏安测试结果可知,该修饰电极对氧的化学还原反应具有很好的催化效应。该实验结果表明,石墨烯对电极修饰可以改变生物分子在玻碳电极上的电子传递过程。2石墨烯修饰电极对抗坏血酸和尿酸的同时检测.通过将电化学聚合的聚赖氨酸膜(PLL)修饰的玻碳电极浸入氧化石墨烯(GO)溶液中4h进行自组装,利用电化学方法将电极上吸附的氧化石墨烯进行还原(ERGO),制得ERGO/PLL/GC修饰电极。研究了抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)在该修饰电极上的电化学行为,结果表明在石墨烯的作用下,AA的氧化峰电位发生了负移,而UA的氧化峰电位基本上没有发生变化,使得AA和UA的氧化峰电位差达到250mV。以修饰电极做工作电极,应用微分脉冲伏安法考察了对抗坏血酸和尿酸的同时测定的可行性,结果表明,AA的线性范围是0.8~3.0mmol/L,UA的线性范围为25~162.5?mol/L。3石墨烯修饰电极对抗坏血酸和多巴胺的同时检测.在制备上述修饰电极的基础上,再滴涂一层聚阳离子电解质(PDDA),制得PDDA/ERGO/PLL/GC修饰电极。研究了抗坏血酸和多巴胺在该修饰电极上的电化学行为,结果表明在PDDA和石墨烯的共同作用下,抗坏血酸(AA)和多巴胺(DA)的氧化峰电位均有负移,两者的氧化峰电位差达到140mV。应用微分脉冲伏安法考察了抗坏血酸和多巴胺的同时测定,AA的线性范围是0.2~2mmol/L,DA的线性范围是1~230?mol/L。该修饰电极具有良好的稳定性和重现性。4石墨烯修饰电极在抗坏血酸和尿酸存在时对多巴胺的检测.研究了抗坏血酸(AA)和多巴胺(DA)和尿酸(UA)在PDDA/EGRO/PLL/GC修饰电极上的电化学行为,结果表明,在PDDA和石墨烯的共同作用下,AA与DA的氧化电位之差为140mV,DA与UA氧化电位之差为120mV,为实现三者的同时检测奠定了基础。应用微分脉冲法考察了AA和UA同时存在时对DA的选择性检测,检测结果显示,DA的线性检测范围是5~50?mol/L,50~190??mol/L,该修饰电极具有良好的稳定性和重现性。
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