我国是世界上最大的人造金刚石生产国,人造金刚石年产量占全球总产量的90%以上。提纯是人造金刚石生产中的一个重要环节,传统的提纯工艺消耗了大量酸液,排放出许多废酸、酸雾等,并且人造金刚石尾料中的石墨杂质被氧化为二氧化碳,这不但排放出温室气体,而且还造成了石墨资源浪费。因此,对人造金刚石的提纯工艺进行深入研究十分必要。本文首先利用磁选法将人造金刚石尾料分离为磁选精料和磁选尾料,然后,利用类似Hummers法的工艺对磁选尾料中的石墨进行处理,再采用沉降分离法分别得到金刚石和氧化石墨。利用X射线衍射仪(XRD)、拉曼光谱仪(Raman)、红外光谱仪(FT-IR)和扫描电子显微镜(SEM)对提纯所得金刚石和副产物氧化石墨进行表征,重点研究了高锰酸钾、硝酸钠、浓硫酸的用量,以及低温(5℃以下)、中温(35℃)、高温(90℃)阶段的反应时间对磁选尾料中金刚石的提纯和石墨氧化程度的影响规律。最后,研究了不同提纯条件下所得氧化石墨对亚甲基蓝染料的吸附性能。本文将人造金刚石中的石墨杂质氧化为氧化石墨,根据金刚石与氧化石墨亲水性的差异,通过沉降法将其分离,达到除去石墨的目的。该方法可以减少酸的用量,降低废酸对环境的污染程度;将石墨氧化为氧化石墨后,不仅减少了温室气体的排放量,也减少了石墨资源的浪费,同时得到用途广泛的氧化石墨。研究结果表明:本文所用原料(人造金刚石尾料)中触媒金属、石墨和金刚石的含量分别约为45 wt%、17 wt%和38 wt%。通过磁选法可以分离出大部分触媒金属(磁选精料),其中金刚石含量仅约为2.4 wt%;剩余部分为磁选尾料,其中触媒金属的含量仅约为7.4 wt%。采用Hummers法对磁选尾料处理时,随着高锰酸钾用量的增加,提纯所得金刚石的纯度变化不大,但回收率逐渐提高至99.54%,分离所得氧化石墨的氧化程度逐渐增大。提高硝酸钠的用量使氧化石墨的层间距逐渐增大,但对金刚石的纯度和回收率影响不大。当浓硫酸用量为23 mL时,提纯所得金刚石中不存在石墨和氧化石墨杂质,分离所得氧化石墨的无序度最大,并且金刚石回收率高达99.33%。低温阶段的反应时间对金刚石纯度影响不大,但氧化石墨的无序度随着反应时间的延长逐渐增大。中温阶段的反应时间较短时,提纯所得金刚石、分离所得氧化石墨中均含有少量的石墨杂质,但石墨会随着反应时间的延长而逐步消失,并且氧化石墨的无序度逐渐增大。随着高温阶段反应时间的延长,氧化石墨中含氧官能团的数量减少。磁选尾料的最佳提纯工艺参数为:磁选尾料5 g,加入浓硫酸23 mL、高锰酸钾6 g、不需要添加硝酸钠,在低温阶段反应1 h、中温阶段反应1.5 h、高温阶段反应0.5 h,可得到纯度较高的金刚石,且金刚石的回收率可达98.99%。利用NaOH溶液处理提纯所得的金刚石颗粒,可以有效地除去金刚石颗粒表面附着的二氧化硅杂质。提纯过程中分离所得氧化石墨对亚甲基蓝具有良好的吸附性能,吸附5 min即可获得较高的吸附量,且随吸附时间的延长逐渐增大并趋于平衡。吸附过程符合准二级动力学模型。随着高锰酸钾、硝酸钠、浓硫酸加入量的增加,以及低温、中温或高温反应时间的延长,所得氧化石墨的吸附量逐渐增大。最佳提纯条件下分离所得氧化石墨的平衡吸附量达到了633 mg/g。