石墨烯具有丰富的物理、化学性质,在透明导电薄膜、半导体等领域极具应用前景。目前,化学气相沉积（CVD）法由于操作简单、价格低廉并且可以大规模制备出高质量的样品,被认为是最可能实现石墨烯未来应用的制备手段。然而,CVD石墨烯总是存在着褶皱,褶皱作为一种线缺陷,将降解石墨烯的性能,影响薄膜的宏观均匀性。因此,如何彻底消除褶皱,实现无褶皱、超平整石墨烯的大规模制备是该领域的一个重点也是难点。此外,CVD石墨烯通常在金属衬底上完成,为了做进一步的物性表征和应用研究,需要将生长后的样品进行转移。但是,传统的转移过程往往会引入新的折叠、破损等缺陷,这成为制约CVD石墨烯应用的另一个原因。因此,实现大面积、高质量薄膜的无损转移同样是一个亟待解决的问题。本论文,分别针对以上两大难题展开研究,主要结论如下:1)质子辅助生长超平整石墨烯薄膜首先,我们从原理上分析褶皱的产生过程,认识到只有通过解耦石墨烯才能彻底消除褶皱。然后,提出质子渗透模型,即大量自由穿透石墨烯的质子和电子在石墨烯和衬底之间发生重组,形成氢夹层,实现石墨烯的完全解耦。并通过分子动力学模拟,得到氢原子在石墨烯/衬底系统中的变化状态,进而验证猜想。在以上原理分析和模拟结果的基础上,我们开发出氢气等离子体技术。首先,处理褶皱化的石墨烯薄膜,期间辅以高温,可以逐渐削弱并彻底消除褶皱。然后,利用氢气等离子体辅助生长的方式,最终在平整的铜单晶衬底上获得晶圆级、超平整的石墨烯样品。接下来,我们利用多种手段全方位表征了超平石墨烯无褶皱的特征以及处于脱耦合、无衬底掺杂的状态,包括利用原子力显微镜（AFM）观察表面形貌、拉曼光谱（Raman）分析残余应力大小和分布、扫描隧道显微镜（STM）观察莫尔条纹、扫描隧道谱（STS）和角分辨光电子谱（ARPES）观察石墨烯和生长基底耦合力变化、原位变温拉曼光谱表征热涨率的变化等。最后,我们做出拓展,利用不同类型的石墨烯样品以及氘气（D2）、氦气（He）等离子体的作用效果做对比,进一步验证了质子渗透模型的准确性,并且强调出该方法的重要性和普适性。2)旋转-加热法无损转移石墨烯薄膜首先,利用传统的湿法转移技术,发现石墨烯薄膜和目标基底脱水过程中,容易引入新的缺陷,影响到样品的质量和宏观均匀性。然后,使用改进的旋转-加热辅助方法代替自然脱水过程,实现均匀并彻底地去除衬底和石墨烯之间的水滴,最终获得无折叠、无破损的大面积转移薄膜,拉曼和电学分布显示该薄膜的质量和均匀性得到明显的提升。最重要的是,我们在上一章的基础上,实现了超平样品的“平对平”转移,完美保留原始生长石墨烯的特征,最终获得的2英寸薄膜仍然是无褶皱、无破损的。石墨烯超平整、无褶皱的性质,使其在清除保护介质PMMA时,表现出易清洁、污染残留少的优点。此外,我们将该样品制备成不同线宽的场效应晶体管（FET）器件,线宽分别为20μm、100μm、500μm。不仅实现了量子霍尔效应,甚至是室温量子霍尔效应,这也是目前实现量子霍尔效应尺寸最大的样品。并且对于这些不同线宽器件,它们的霍尔平台出现的阈值几乎不变,充分说明了超平整石墨烯的均质化和高品质。总之,我们首先开发出质子辅助生长方法,成功制备出晶圆级、超平整的石墨烯薄膜,并对无褶皱的特点和原因进行了系统的深入研究。这种全新的方法,有望拓展到其他材料以及氢气储能等领域。然后,我们利用优化的旋转-加热辅助转移方法,将原始生长石墨烯样品的特点完美的保存了下来,实现了大尺寸的“平对平”无损转移,其高质量特性证明,消除褶皱将是未来实现二维材料器件应用的重要基础。