H2O和C60分别是最典型的无机和有机分子。前者能够参与各种物理、化学和生命过程,在生物、环境、催化、材料和润滑领域具有重要的应用背景;后者具有高度对称的笼状结构,是碳基纳米材料的基石,在新型纳米电子器件方面具有潜在的应用价值。过去人们研究发现,水分子在固体表面会形成各种自组装纳米结构和二维薄膜。特别是在贵金属基底上,水分子会形成一层类似于石墨烯的六角蜂窝结构。蜂窝结构的基本单元是通过氢键相连的水六聚体,相邻两个六聚体以共边的形式联结。在报道的C60分子薄膜中,人们发现C60分子会沿着不同的衬底晶格方向进行排列,形成一系列不同结构的分子单层。另一方面,处于分子单层中的C60分子本身,也会表现出不同的分子取向（六边形朝上,五边形朝上,碳原子朝上,6:6键朝上,或5:6键朝上）,从而形成各种取向有序的超结构。超高真空低温扫描隧道显微镜（STM）是一种先进的表面分析工具,能够在原子尺度上原位表征沉积在固体表面上的薄膜结构。它不仅可以提供高分辨的实空间图像,而且还能够探测薄膜的电子态密度信息,甚至可以利用STM针尖对分子或原子进行操纵,进而构筑出新奇的人工纳米结构。本文利用超高真空STM分别研究了水分子在石墨表面上的自组装和薄膜生长,以及C60分子在Bi（111）表面上的吸附结构和二维自组装。（1）新奇的单层冰。采用低温生长和后期退火方法,我们在石墨表面生长出一种新型的六角单层冰。不同于生长在金属基底上的六角冰,该单层冰是由非共边的环状水六聚体组成的。由于较弱的分子-基底相互作用,这种单层冰可以与衬底晶格之间呈多种夹角,从而在STM图像中观测到不同周期的莫尔条纹。此外,该单层冰的结构非常稳定,可以跨越衬底台阶而不断裂,是一种良好的二维分子材料。此外,第一原理计算表明该单层冰是由大量水六聚体按照密堆积的方式组装而成,其结构的稳定性来源于层内氢键数目的最大化。（2）C60薄膜的结构相变。为了降低C60与基底的相互作用,我们选择较为惰性的半金属Bi（111）表面作为基底。实验发现,在低覆盖度下单个C60分子有两种不同的取向。随着覆盖度的增加,低温生长的C60分子单层形成局部有序的相。当基底的温度升至室温,上述局部有序结构转变为长程有序的（√93×√93）R20°相。继续升温至400 K,我们发现C60薄膜发生了从（√93×√93）R20°相到（11×11）R0°相的结构相变。前者表现出多种分子取向（6:6键朝上,5:6键朝上,六边形朝上）,而后者则只有六边形朝上的单一分子取向。我们认为,上述结构相变和分子单一取向可归因于温度诱导的分子扩散运动的增强效应。