气相爆轰合成碳点及其应用研究

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碳点(Carbon dots,CDs),分为石墨烯量子点(Graphene quantum dots,GQDs)、碳纳米点(Carbon nanodots,CNDs)和聚合物点(Polymer dots,PDs)等三类,是一种新型的碳基零维荧光纳米材料,具有良好的生物相容性、低毒性、独特的荧光可调性、卓越的催化性、优异的光稳定性和环境友好性等特点,在生物医学、光电器件、催化和化学传感等领域中应用广泛。目前,已经开发出化学氧化法、激光剥离法、电化学法、水热/溶剂热法、微波法等多种方法制备碳点(CDs),并进一步探索了碳点(CDs)在记忆材料、自愈合材料和储能材料等领域应用。但是,碳点(CDs)在宏量制备、荧光机理、规模化应用等方面仍存在很大挑战。因此,急需开发可宏量制备CDs的方法,揭示CDs荧光机理并寻找可规模化应用的新领域。气相爆轰法是一种新型的纳米材料制备方法,已成功应用于二氧化钛(TiO2)、二氧化硅、碳纳米管、碳包覆金属等纳米材料制备,具有产量大、反应快、纯度高和操作简单等优点。因此,本文采用气相爆轰法,根据设计的正交实验调整实验参数,制备出一系列不同形貌和光学特性的石墨烯量子点(GQDs)和聚合物点(PDs),并利用推导的非标准状态下含固态颗粒的爆轰流体动力学方程计算各实验爆轰参数,研究不同爆轰参数对GQDs和PDs形貌和光学性能影响,揭示GQDs和PDs的荧光机理和形成机理,并进一步研究GQDs和PDs在润滑和光电器件等领域的应用。本文主要研究内容如下:(1)推导出非标准状态下含固态颗粒的爆轰流体动力学方程并验证其准确性。为计算非标准条件下含固体颗粒的气相爆轰参数,结合C-J爆轰波模型和含固态颗粒的绝热指数K表达式推导出含固态颗粒的爆轰流体动力学方程;进一步考虑初始温度T0和初始压力p0对爆轰参数的影响,推导出非标准状态下含固态颗粒的爆轰流体动力学方程;将该方程计算的爆速值与高速摄影技术所测爆速值进行比较,误差在5%以内,验证了其准确性。(2)采用气相爆轰法制备石墨烯量子点(GQDs)并揭示其荧光机理和形成机理。以苯甲酸为碳源,氢气(H2)和氧气(O2)为爆源,采用气相爆轰法,在毫秒量级内一步制备出高亮荧光GQDs。根据设计的正交实验调整实验参数,制备出一系列不同的GQDs,利用非标准状态下含固态颗粒的爆轰流体动力学方程计算各实验爆轰参数,研究不同爆轰参数对GQDs形貌和光学性能影响,同时基于还原后GQDs(R-GQDs)和热处理后GQDs(A-GQDs)的光学性质,揭示GQDs荧光机理和形成机理。(3)采用气相爆轰法制备固态荧光聚合物点(PDs)并揭示其荧光机理和形成机理。以柠檬酸和尿素分别作碳、氮源,H2和O2为爆源,采用气相爆轰法,在毫秒量级内一步制备出PDs,不需添加任何固态分散剂,即可克服聚集诱导荧光猝灭效应,发射固态荧光。根据设计的正交实验调整实验参数,制备出一系列不同的PDs,利用非标准状态下含固态颗粒的爆轰流体动力学方程计算各实验爆轰参数,研究不同爆轰参数对PDs形貌和光学性能影响,同时基于热处理后PDs(A-PDs)的光学性质,揭示PDs的荧光机理和形成机理。(4)将制备的石墨烯量子点(GQDs)和聚合物点(PDs)应用于润滑和光电器件领域。将制备的GQDs和PDs分别用作150SN基础油和聚乙二醇-400(PEG400)基础液的减摩抗磨添加剂,使用四球摩擦实验测试其摩擦学性能,并基于GQDs和PDs的形貌特性、摩擦学性能及磨斑分析,提出GQDs和PDs的润滑机理;将制备的GQDs和PDs作为发光二极管(Light emitting diode,LED)的白光转换层,制备出白光二极管(WLED)。
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