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由于在分子器件及多功能材料领域具有广泛的应用前景,分子基磁性材料得到了广泛的研究。其中,氰根桥连的分子磁体在分子磁性材料中占有重要的作用。很多有趣的氰根桥连的分子磁性材料得到报导,主要包括：单分子磁体、单链磁体、高有序温度磁体、光磁、手性磁体和自旋交叉化合物等。本论文主要研究了[Mn(CN)6]3-和[M(CN)4]2-(M=Ni,Pd,Pt)氰根桥连配体构筑的分子基磁体,主要开展了以下工作：1.利用[Mn(CN)6]3-和Mn2+五齿大环配体构筑了三个化合物,详细地表征了它们的结构及磁性。其中化合物1是线型MnⅡ2MnⅢ三核分子簇,表现出顺磁的行为。而化合物2和3通过氰根桥连成二维网状结构,表现出亚铁磁有序行为,有序温度在7.0 K附近。这几个化合物是为数不多的基于[Mn(CN)6]3-的分子磁体。2.利用[M(CN)4]2-(M=Pd,Pt)构筑了两例零维的化合物,详细地表征了它们的结构,热重及磁性。两个化合物都是四核化合物,表现出自旋交叉的行为。化合物4表现出滞回型自旋交叉,转变温度温度高于室温,滞回宽度为20 K,自旋转变温度(T1/2↓=323 K,T1/2↑=343 K)。化合物5表现出渐变型两步自旋交叉行为。3.利用[M(CN)4]2-(M=Pd,Pt)构筑了四个一维的双金属化合物,详细地表征了它们的结构、差热及磁性。所有的化合物都通过氰根桥连成一维zig-zag链状结构。对其分子间的作用进行了研究,研究表明,配体上的N原子是氢键给体与未桥连的氰根上的N原子间都存在着氢键作用。化合物8和9中还存在弱的π-π作用,使其堆积成三维结构。磁性测试表明化合物6和7经历完全自旋转变,并在室温附近伴有2K左右宽度的磁滞回线,自旋转变温度(化合物6：T1/2↓=270 K,T1/2↑= 272 K:化合物7：T1/2↓=272 K,T1/2↑=274 K)；而化合物8和9则是发生突变型自旋交叉,自旋转变温度分别为186 K和180 K。此外,化合物7还具有光致激发自旋态捕获效应(LIESST效应)。4.利用[M(CN)4]2-(M=Ni,Pd,Pt)构筑了九个二维／三维的双金属化合物,详细地表征了它们的结构及磁性。单晶结构表明,化合物10-12是具有(4,4)平面网格Fe[M(CN)4]}∞.的二维网状结构,其中Fe(Ⅱ)的轴向位置被单齿端基配体占据；化合物13-15是新的三维拓扑结构,点符号为{32.42.52}{32.62.72}{34.43.52.65.7}2。与化合物10-12不同的是,化合物16中的单齿端基配体被双端-单齿配体所取代,并交替分布于(4,4)平面网格的上方和下方。化合物17的每一层也是(4,4)平面网格Fe[Pt(CN)4]}∞的二维网状结构,其中Fe(Ⅱ)的轴向位置被双端-单齿配体取代,桥连成三维Hofmann配位聚合物。磁性测试表明,化合物10-17都没有自旋交叉的性质,都是高自旋态,表现顺磁行为。