MgO阴极脉冲放电等离子体及其协同催化降解甲苯的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nizhongyu
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低温等离子体技术是一种高级氧化技术,具有反应条件易于控制、处理效率较高和对污染物无选择性等优点,被广泛用于环境治理领域。其中,脉冲放电因具有高击穿电压、高电子能量和多通道放电等特点,成为处理挥发性有机化合物(VOCs)的热点技术。针对该方法存在的活性物质较少,能量效率较低等问题,本论文利用MgO修饰阴极增强脉冲放电等离子体中高能电子的数量和密度,提高放电强度,为大气压脉冲放电等离子体高效生成活性物质及其应用性能提供条件。为了解决该技术污染物降解不彻底,产物矿化率较低以及放电过程产生的大量O3利用不充分等问题,进一步将脉冲放电等离子体与后置式催化剂相结合,以提高脉冲放电等离子体应用的能量效率,达到高效处理VOCs的目的。具体研究内容如下:(1)利用电泳沉积法制备了MgO/不锈钢(SS)阴极,研究了MgO/SS阴极脉冲放电的光电特性。结果表明:MgO层最优厚度为8.41μm,MgO/SS阴极放电的峰值电流最高比SS阴极高20%。两种阴极条件下的放电峰值电流均随着脉冲平顶宽度和脉冲下降时间的增加而增大,但随着脉冲上升时间的延长而逐渐减小。与SS阴极相比,MgO/SS阴极放电削弱了一次流光的强度,增强了二次流光的强度,提高了N2(C3Πu,υ′→B3Πg,υ′′)发射光谱强度和电子密度。(2)考察了不同阴极条件下反应器参数对甲苯降解效率的影响及脉冲放电参数和气相参数对甲苯降解效率和能量效率的影响,并对降解产物进行了分析。研究表明:与SS阴极相比,MgO/SS阴极放电能有效提高甲苯降解效率,促进放电过程中O3生成以及产物中CO2的选择性。当甲苯初始浓度为100 ppm,气体停留时间为0.39 s,电极间距为8 mm,反应器针数为18根时,SS阴极和MgO/SS阴极脉冲放电对甲苯的降解效果最为理想。(3)开展了MgO/SS阴极脉冲放电协同Mn-Ce/rGO催化剂对甲苯降解的研究。对比了催化剂不同组分配比和空速对甲苯降解特性的影响。与单独的等离子体相比,Mn-Ce/rGO催化剂的引入可以有效提高甲苯降解效率和CO2选择性。不同Mn/Ce质量比会影响催化剂的物理化学性质,从而导致催化性能的差异。当Mn/Ce质量比为8时催化剂活性最高,最优条件下甲苯降解效率和CO2选择性分别可提高27.5%和22.0%。催化剂能促使O3转化成更多的高活性含氧物质,进一步将甲苯和中间产物矿化成CO2和H2O。
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