协同脉冲放电De-NO_x钙钛矿型催化剂的制备和催化性能研究

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机动车排放的NOx对环境、人类健康产生严重危害,作为大气主要的污染物之一,NOx治理工作是研究的热点。脉冲放电等离子体协同催化剂技术是最具有前景的去除NOx方法之一,因而制备出与脉冲放电相协同的高效催化剂对去除NOx具有较高的应用价值。本论文以氮氧化物为处理对象,通过脉冲放电协同钙钛矿型催化剂技术模拟去除汽车尾气中的氮氧化物。实验采用自制线-筒式脉冲放电反应器,系统研究了电极配置对脉冲放电能量的影响和有氧及无氧条件下对NO转化、NOx的去除的效果,优化反应器结构。采用柠檬酸溶胶凝胶法制备LaMnO3钙钛矿催化剂,同时对该催化剂掺杂Fe、Co、Ni、Sr、Ce等元素,改变催化剂制备时各元素之间含量比、柠檬酸的添加量、催化剂焙烧温度等,研究催化剂协同脉冲放电在不同反应温度、催化剂投加量等因素下对NO转化、NO2生成和NOx的去除效果,从而达到提高氮氧化物的去除率,降低能耗等目的。同时结合XRD、SEM、XPS、BET等表征手段对催化剂进行表征分析,深入了解催化剂的微观形貌、结构、活性物质与催化性能之间的关系。研究结果如下:(1)当高压极为螺纹棒且直径为4mm时,接地极筒径为53mm时为反应器最佳参数。(2)LaMn1-xFexO3催化剂中,当Fe的添加量为0.3时,柠檬酸和金属阳离子比为1:1,焙烧温度为700℃时,LaMn0.7Fe0.3O3催化剂的晶格氧和吸附氧相对含量发生了改变,此时LaMn0.7Fe0.3O3催化剂的形貌、比表面积、对NO转化率和NO2生成率效果均达到最佳。在反应温度为300℃,添加CH4作用下对NO转化率和NOx去除率分别达到93.96%,62.15%。(3)对La Mn0.7Fe0.3O3催化剂进一步掺杂Ni、Co元素,掺杂Ni对NO转化和NOx去除效果优于Co。当Ni掺杂量为0.2,脉冲电压为30kV时,NO转化率达89.06%,NOx去除率达63.66%。(4)当La Mn0.5Ni0.2Fe0.3O3催化剂A位掺杂0.3的Sr后的La0.7Sr0.3Mn0.5Ni0.2Fe0.3O3催化剂对NO转化率最高,达92.81%,NOx去除率从63.66%提高到73.51%;A位掺杂0.2的Ce后的La0.5Ce0.2Sr0.3Mn0.5Ni0.2Fe0.3O3催化剂对NOx去除率最高,达81.31%,经过相关表征此催化剂分散度,颗粒大小、比表面积等均优于其它催化剂。
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