C2碳氢燃料热解及宽当量比氧化过程中碳烟生成特性研究

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碳烟产生于碳氢燃料高温热解或不完全燃烧。碳烟一方面会对环境和人体造成危害,另一方面可以作为炭黑材料被广泛应用,为了更好地控制其排放和生成,需要深入探究和认识碳烟的生成特性和机理。为了减少实际复杂流动环境的干扰,获取准确而详细的碳烟特性,本研究采用两套实验室反应装置,包括前人搭建的层流预混火焰和新搭建的流动管反应器,并使用小孔稀释取样方法对碳烟颗粒定量取样,同时结合多种测量手段获取碳烟生成总量、粒径分布、颗粒形态以及生成延迟时间等信息。选取C2碳烟燃料(乙炔,乙烷和乙烯)为对象,研究在热解及宽当量比氧化过程中碳烟生成特性,并探究燃料结构、温度、当量比及反应气氛的影响,同时结合数值模拟手段对结果进行分析。首先,本文探究了C2碳氢燃料层流预混火焰中的详细碳烟生成特性,发现在火焰温度和碳氧比一定情况下,碳烟生成量呈现乙烷>乙烯>乙炔的趋势,乙炔火焰的碳烟成核最弱,且粒径演变很慢,颗粒形态最简单;模拟结果表明,三种火焰的PAHs生成路径类似,由于燃料结构中碳氢比差异而导致乙烷火焰当量比最高从而碳烟生成量最多。其次,本研究将圆管小孔稀释采样技术应用于流动管出口,定量地获取了乙烯热解中碳烟粒径分布,发现其存在双峰分布的演变特性,且受燃料浓度和温度强烈影响,同时标定了流动管中碳烟生成延迟时间,发现其遵循阿累尼乌斯规律。然后,在流动管实验台基础上,进一步探究了低温和高当量比条件下碳烟的生成特性,一方面获取了在预混火焰中由于火焰不稳定而无法准确测量的碳烟信息,另一方面也加深了对极端条件下碳烟机理的认识。在较高温度下,碳烟生成量随当量比单调增加,而较低温度下存在随当量比增加先上升后下降的规律;少量O2会促进PAHs生成从而促进成核,大量O2存在则会抑制碳烟生成。最后,本研究系统地探究了CO2添加对碳烟生成的影响,CO2浓度提升会先促进后抑制乙烯热解中碳烟生成,原因是CO2会与碳氢组分反应产生羟基,少量羟基会促进C3成核路径,从而加速碳烟成核和长大过程,而大量羟基则产生强烈氧化效应。本工作通过实验测量和模拟分析的方法探究了C2碳氢燃料的生成特性,并系统地研究了燃料结构、温度、当量比和反应气氛的影响,加深了对碳烟生成机理的认识,并为发展和优化碳烟模型提供可靠数据。
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