【摘 要】
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水系钠离子电池是一种成本低廉、安全可靠、易于维护的新型化学电源,可以通过充放电方式将电能转化成化学能,然后通过放电方式将化学能转化成电能,在可再生领域展现出重要应
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水系钠离子电池是一种成本低廉、安全可靠、易于维护的新型化学电源,可以通过充放电方式将电能转化成化学能,然后通过放电方式将化学能转化成电能,在可再生领域展现出重要应用前景。NASICON型磷酸盐电化学活性高,是一类有应用潜力的水系钠离子电池电极材料。但是,这类材料在水系电解液中结构不稳定,易发生化学溶解,循环性能不足。本论文通过采用阳离子掺杂、表面包覆等策略设计高性能的磷酸盐电极材料,并组装出能够稳定循环的水系钠离子电池。主要内容如下:(1)磷酸钒钛钠正极材料的设计制备与性能研究:通过溶胶凝胶法制备系列Ti掺杂的Na3xV2xTix(PO4)3/C(0≤x≤1)材料;通过XRD、恒流充放电等技术研究Ti掺杂对材料晶体结构和电化学性质的影响;利用循环伏安、恒电流间歇滴定、交流阻抗等方法研究材料在充放电过程中的反应动力学;运用非原位XRD技术研究材料在脱嵌钠过程中的结构相变机制。研究结果表明,Ti掺杂可以明显提升材料的循环稳定性,但会降低其可逆容量。其中,Na2.2V1.2Ti0.8(PO4)3/C在1C倍率下的可逆容量为61.7 mAh.g-1,平均工作电位约0.5 V(vs Ag/AgCl),在5C倍率下循环500次后容量保持率高达93.4%。(2)磷酸钛锰钠负极材料的设计制备与性能研究:通过溶胶凝胶法制备Na2Ti3/2Mn1/2(PO4)3/C新型材料;运用XRD、SEM、TEM、循环伏安、恒流充放电、电化学阻抗等技术详细研究了材料的晶体结构、形貌特征、电化学性质、充放电性能及电化学反应机理。研究结果表明,该材料在嵌脱钠过程中经历了基于Ti4+/Ti3+氧化还原的一步单相反应机制,在1C倍率下可逆容量为69.5 mAh·g-1,循环200次后容量保持率为93%。与Na2.2V1.2Ti0.8(PO4)3/C正极材料组装的全电池可以稳定循环50次。(3)磷酸钛钠负极材料的设计制备与性能研究:通过两步溶胶凝胶法构筑具有碳封装结构的NaTi2(PO4)3@C/G材料;运用XRD、TGA、SEM、TEM等技术研究材料的结构性质与形貌特征;通过循环伏安、恒流充放电、EDS、XRD等方法对比研究NaTi2(PO4)3@C/G和NaTi2(PO4)3材料的电化学性质、充放电性能及其在循环过程中的结构变化。研究结果表明,碳封装结构可以显著提高NaTi2(PO4)3材料在水系电解液中的结构稳定性和电化学性能。在1C倍率下循环200圈次后,NaTi2(PO4)3@C/G容量保持率高达95%,而NaTi2(PO4)3的容量保持率仅为29%。与Na2.2V1.2Ti0.8(PO4)3/C正极材料组装的全电池可以稳定循环50次。本论文的研究结果将对水系钠离子电池及电极材料的优化设计和性能改善提供理论基础。
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