论文部分内容阅读
本文采用溶胶-凝胶法制备了CaO基CO2吸收剂和“反应-吸收”集成一体的双功能催化剂,并将其分别应用于高温CO2捕集和甲烷水蒸汽重整制氢反应体系。首先,制备了一系列掺杂不同惰性物质(含Al、Zr、Si、Ti、和Mg的化合物)的CaO基CO2吸收剂,考察了主要制备参数和吸收-再生条件对CaO基吸收剂性能的影响。通过对吸收剂的结构表征及其CO2吸收性能的评价,结果表明,惰性物质的加入对CaO基吸收剂的稳定性具有积极作用,有利于稳定吸收剂的微观结构。在众多CaO基吸收剂中,掺杂CaZrO3的吸收剂表现出最佳的CO2吸收性能,经过30个连续的“吸收-再生”周期后,其CO2吸收容量基本上没有变化,这主要归结于它的微观结构:较小的颗粒粒径、相互连通的多孔结构以及CaO和CaZrO3在吸收剂中的均匀分布。其次,制备了Ni/CaO-CaZrO3双功能催化剂,考察了Ni负载量和CaO/ZrO2质量比对催化剂结构和性能的影响。研究发现,当Ni含量为15w t%且CaO/ZrO2质量比为4时,Ni/CaO-CaZrO3在10个“反应-再生”循环中表现出稳定的CO2吸收性能和甲烷水蒸气重整制氢性能。然而,经过90个循环后,催化剂的稳定性显著下降,这主要是因为在长周期循环过程中催化剂表面因CaO颗粒烧结而覆盖了一层光滑且较为致密的外壳,从而导致CO2扩散阻力增加。最后,对失活的双功能催化剂进行再活化处理,结果表明,低温水合和充分碳酸化是恢复催化剂活性的两种有效方法。