本文建立了两类硅纳米孔隙结构SiNR和SiM-SiNT,并研究其储氢和脱氢性能。为了讨论硅纳米结构的储氢性能受锂原子掺杂的影响,我们对结构进行了锂原子掺杂。同时也仔细讨论了结构孔隙尺寸大小对结构储氢性能的影响。另外,这两类结构的柔韧性使得我们可以通过外力很容易地使结构发生较大变形,这意味着这两类硅纳米结构不仅能用于氢气储存而且也很有希望能用于结构变形脱氢。结构的柔韧性保证了结构在较大变形的情况下不会发生破坏,从而保证结构在氢气储存和释放利用中可以循环使用。因此,在讨论了这两类硅纳米结构的储氢性能之后,我们进一步讨论其通过压缩脱氢的性能。该工作主要通过巨正则系综蒙特卡罗法模拟研究结构的储氢与脱氢性能,对于氢气的储存,我们主要研究结构的储氢性能受锂原子掺杂比例和结构孔隙尺寸的影响以及寻找这两个参数的最佳组合使结构储氢性能达到最优。而对于氢气的释放,我们主要研究通过压缩使结构变形从而脱氢的可行性。之后,我们对这两类硅纳米结构的储氢和压缩脱氢性能做了详细对比。研究结果表明,对于SiNR结构,总可以找到一个锂原子掺杂比例与结构孔隙尺寸大小的最佳组合使得结构具有最佳的储氢性能。同时,对于一个孔隙尺寸一定的结构,也总存在一个最佳的锂原子掺杂比例使得结构达到最大储氢量。对压缩脱氢的研究表明,对于SiNR硅纳米结构,压缩变形可以使其所存储的氢气彻底释放而不会导致结构破坏,这意味着压缩变形对SiNR结构来说是一种有效的脱氢方式。然而由硅纳米管支撑硅单层构成的SiM-SiNT硅纳米结构在被压缩到只有小部分氢气被释放出来的时候就发生了破坏。因此本文研究的结构变形脱氢方法也许只适用于那些足够柔软的纳米储氢结构。