甲烷干重整技术（DRM）可以将甲烷与二氧化碳这两种温室气体催化转化为氢气与一氧化碳,在缓解环境压力的同时并获得F-T合成原料气。在甲烷干重整反应过程中,镍基催化剂中Ni纳米颗粒的积碳与烧结是造成催化剂失活的主要原因。因此,提升镍铝催化剂活性、抗积碳性能是研究焦点。本文通过蒸发自组装法构建了稳定的Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂,并探究了金属与助剂和金属与载体界面结构对镍铝催化剂在甲烷干重整反应中催化性能的影响。采用一种改进的蒸发自组装的方法（m EISA）合成了Ni/Al₂O₃和Ni/CeO₂-Al₂O₃甲烷干重整催化剂。N₂物理吸附-脱附结果表明高温焙烧后Ni/Al₂O₃和Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂都具有较大的比表面积(>170 m²·g^-1)和多孔结构;H₂程序升温还原结果表明两种催化剂的Ni O与氧化铝载体间形成了强相互作用,这种强相互作用能够避免过量的Ni被迅速还原,而是保证在反应过程中缓释出Ni⁰;通过X-射线光电子能谱发现两种催化剂形成了表面镍铝尖晶石结构,且Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂存在大量的Ce³⁺离子,有助于生成活性氧物种;H₂化学吸附结果表明两种催化剂的Ni颗粒均为小粒径,且都具有良好的金属分散度（～6.5%）以及较高的金属表面积（～55 m²/g）;通过透射电子显微镜发现,Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂中负载于Al₂O₃上的Ni与CeO₂紧密接触在一起,形成了稳定的Ni-CeO₂界面结构。以CH₄/CO₂（1:1）混合气为反应物,研究Ni/Al₂O₃和Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂低温甲烷干重整反应催化性能。测试结果表明,在常压、空速为24L·g^-1·h^-1条件下,Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂在700℃时CH₄的转化率达到了71.4%,CO₂的转化率达到了82.1%,H₂/CO值达到了0.92。此外,在排除内外扩散对甲烷干重整反应的影响后,考察了这两种催化剂在500℃下的稳定性,发现Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂的稳定性优于Ni/Al₂O₃催化剂。同时,根据阿伦尼乌斯公式计算出,Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂的CH₄和CO₂活化能分别为33.7 k J/mol和44.6 k J/mol,Ni/Al₂O₃催化剂的CH₄和CO₂活化能分别为52.0 k J/mol和68.8 k J/mol。根据反应速率公式计算出,Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂的CH₄和CO₂反应级数分别为1.38和0.96,Ni/Al₂O₃催化剂的CH₄和CO₂反应级数分别为1.42和1.02。通过X射线衍射、扫描电子显微镜和拉曼光谱发现,稳定性测试后Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂的积碳现象不明显。热重与O₂程序升温氧化结果表明,稳定性测试后的Ni/Al₂O₃催化剂的积碳量约为10.14%,主要是C_γ物种;稳定性测试后的Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂的积碳量约为4.42%,主要为C_β物种。利用原位漫反射红外技术,分析两种催化剂在甲烷干重整反应过程中的中间产物,Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂在反应过程中促进生成了相对较多的HCOO^-物种,其可以进一步分解为CO与OH^*。结合TG-MS结果分析发现,Ni/Al₂O₃催化剂反应过程中生成的C_α物种无法快速有效地转化,导致逐渐累积聚合行成C_β物种和C_γ物种,使催化剂活性降低。对于Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂,Ni-CeO₂-Al₂O₃界面处的活性氧可以迅速气化C_α物种生成CO,避免形成非活性的碳物种,反应后形成的氧空位又可以作为CO₂的活性位点,吸附CO₂转化为甲酸盐物种,并进一步分解为CO和OH*。因此,Ni/CeO₂-Al₂O₃催化剂具有较高的催化活性与抗积碳性能。