二氧化硅/氧化石墨烯复合气凝胶的制备及其吸附性能与电化学性能的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:hyy10123
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二氧化硅(SiO2)凝胶和硅(Si)电极材料是两种典型的硅基材料,在吸附、催化、能源及生物医药等领域都有广泛的应用前景。作为重要的化工材料之一,硅基材料的织构特性对其在吸附与能源领域的应用起着决定性的影响。本课题通过氧化石墨烯(GO)胶液与正硅酸乙酯(TEOS)溶胶-凝胶法结合乙醇超临界干燥,成功制备多孔SiO2/GO复合气凝胶。并以镁粉还原SiO2/GO气凝胶成功制得多孔Si/SiO2/GO复合材料。采用红外、低温氮气吸附等表征手段对SiO2/GO复合气凝胶的结构和表面化学状态进行了分析。复合气凝胶低密度(0.115g/cm3)、低收缩率(4%)和高孔隙率(94.7%)的特点,比表面积和孔容分别高达909 m2/g和5 cm3/g,GO的加入提高了复合材料的热稳定性,失重温度提高了 50℃。多孔结构和表面众多的疏水基团的存在使得SiO2/GO复合气凝胶的表面能量分布不均,能量峰众多。动力学分析表明复合气凝胶对阳离子染料亚甲基蓝的吸附过程是吸附初始阶段控制的,符合拟一级动力学模型,而热力学的等温吸附过程则符合Langmuir模型。比表面积越大、孔容越大、表面不均匀性越高,样品的吸附能力越强。Langmuir模型拟合得到的复合气凝胶对MB的最大吸附量为190.9 mg/g。采用扫描电子显微镜、X射线衍射等表征手段对Si/SiO2/GO复合材料的结构进行分析。Si/SiO2/GO复合材料呈颗粒和片层共同堆积的三维结构,颗粒表面粗糙,尺寸在50 nm以下。GO的存在抑制了高温反应造成的结构破坏,还原样品的比表面积最高可达420 m2/g,仅比相应的气凝胶样品减少了 23%,一定程度上保留了原始气凝胶的多孔网络。Si/SiO2/GO复合材料表现出良好的电化学行为,在0.1A·g-1充放电时,首圈放电与充电比容量分别为1294 mAh·g-1和716 mAh·g-1,首圈库伦效率为55%。100圈循环后的可逆容量达559 mAh·g-1,容量保持率为80%。倍率测试表明当电流密度回到0.1A·g-1时,各样品的可逆容量仍能回到初始的80%以上。充放电电流密度为1A·g-1时,半电池的比容量为411 mAh·g-1,高于石墨的理论容量372 mAh·g-1。这些良好的锂储存性能主要归功于良好的三维多孔网络特征。
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