大气细颗粒物来源解析两种方法的比较

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大气颗粒物来源解析是有效开展有关污染控制的重要基础。目前国内外提出了多种颗粒物源解析方法,包括受体模型法、源模型源等。其中,正定矩阵因子分析法(PMF)和基于空气质量模式(CAMx)的颗粒物源解析技术(PSAT)是当前相对成熟且应用广泛的两种代表性方法。大量的应用结果表明,不同的源解析方法各有优缺点,其解析结果往往存在较大差异。因此,深入认识不同源解析方法结果的差异性,对于合理选择解析方法,正确理解和应用解析结果,具有重要意义。本研究针对天津市,通过分析2017-2018年大气细颗粒物(PM2.5)的污染特征,选择了26个污染案例,其中,秋季6个,冬季12个,春季8个;按照污染程度、季节、主导组分、气象条件对污染事件进行分类;然后,对PMF和CAMx-PSAT两种方法的解析结果进行了比较分析,研究其差异特征;最后,对两种方法的综合运用提出了初步的思路与建议。本研究主要研究结果如下:(1)天津市PM2.5污染事件特征研究期间,天津市发生PM2.5污染最多的月份为春季3月,其次是冬季1月和12月。根据PM2.5的组成特征,春秋季节以硝酸盐主导型污染为主,冬季污染更复杂化,以混合型污染为主。PM2.5平均质量浓度冬季最高,而从其组分的相对含量来看,春季NO3-最高,秋季SO42-、OC最高,冬季NH4+、EC最高。污染较重的污染事件以硝酸盐主导型为主,在小风和低湿的情况下,更容易形成重度污染。硫酸盐主导型的污染事件多发生在秋季小风低湿的情况,有机碳主导型和混合型的污染事件主要发生在小风低湿度的冬季。气象条件对天津市PM2.5浓度有较大影响:当风速在1.5~2.5m/s时,易形成污染波谷期;当风速大于2.5m/s时,进入污染的扩散期;当风速较低时,PM2.5质量浓度积累至峰值。东南风对污染物的稀释作用显著。高温低湿条件下PM2.5的浓度通常较低。(2)两种方法PM2.5源解析结果的差异特征从两种方法对不同来源平均贡献的解析结果来看,两者关于不同来源贡献值的大小顺序一致,从大到小依次为二次源、燃煤、机动车和工业源。PMF和PSAT对二次源的平均贡献分别为40%±14%和46%±6%,对燃煤源的平均贡献分别为22%±7%和25%±8%,对工业源的平均贡献分别为6%±2%和5%±2%。对机动车源的差异较大,两者解析的平均贡献分别为20%±9%和6%±4%,相差14%,这可能是由于PMF在识别机动车的一次贡献和二次贡献时存在一定程度的交叉,将部分的二次源考虑为一次机动车源,PSAT结果偏低可能是由于源谱或者污染物的模拟过程有误差。从不同的季节看,两种方法对于春季污染过程中四类源解析结果的差异最小。从不同的污染程度看,两种方法对于轻度污染中燃煤源的差异较小,而对于重度污染和严重污染中二次源的差异较小。从不同的污染类型看,两种方法对于硝酸盐主导型中二次源和机动车源的差异最小,对于有机碳主导型中二次源和机动车源的差异最大,而有机碳主导型中燃煤源的差异最小。从不同的气象条件看,两种方法在小风高湿度条件下对四类源解析结果的差异均最小,在小风低湿度条件下对二次源的差异较大,在低湿度条件下对机动车解析结果的差异较大。(3)两种PM2.5源解析方法的综合应用根据两种源解析方法的优缺点以及不同情况下的差异特征,本研究提出如下综合利用的基本思路:针对PMF模型不能解析PM2.5二次组分来源的问题,可以利用PSAT模型解析出的各类源对二次组分贡献的比例,将PMF的二次源贡献值分解到各类源。针对PMF仅能给出大类源的贡献、难以区分精细化来源的问题,可以利用PSAT得到的精细化源贡献的相对占比,对相对可靠的PMF大类源的贡献进行分解,从而得到更加精细化的源解析结果。
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