【摘 要】
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作为一类拥有三维网络结构的亲水性高分子体系,水凝胶由于其柔软、高灵活度、超高含水量等特性,成为了生物敷料的首选。酪蛋白是一种源于牛乳的蛋白质,具有独特的胶束结构以及良好的吸水溶胀性、高分散性和粘附性,在绿色功能型生物质基水凝胶领域具有独特优势。然而,纯酪蛋白易发霉易脆裂,严重限制其应用。为解决该问题,结合课题组前期在酪蛋白涂层材料方面的研究基础,本研究提出以酪蛋白为基体,引入协同发挥交联剂与抗菌剂
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作为一类拥有三维网络结构的亲水性高分子体系,水凝胶由于其柔软、高灵活度、超高含水量等特性,成为了生物敷料的首选。酪蛋白是一种源于牛乳的蛋白质,具有独特的胶束结构以及良好的吸水溶胀性、高分散性和粘附性,在绿色功能型生物质基水凝胶领域具有独特优势。然而,纯酪蛋白易发霉易脆裂,严重限制其应用。为解决该问题,结合课题组前期在酪蛋白涂层材料方面的研究基础,本研究提出以酪蛋白为基体,引入协同发挥交联剂与抗菌剂作用的纳米ZnO,创新性地提出了“酪蛋白胶束交联和纳米粒子交联”的双交联机制;基于此以海藻酸钠作为第二网络高分子,通过超分子作用力构建双网络结构,获得了兼具强机械性、抗菌性及粘附性的功能型酪蛋白基水凝胶。在将其作为生物敷料应用的同时,进一步考察了其对皮革衬底表面性能的影响规律,为后续水凝胶在柔性可穿戴材料中的应用开发奠定基础。首先,在酪蛋白基体中引入纳米ZnO,通过“半溶解溶胶-凝胶酸化法”成功制备了酪蛋白/纳米ZnO单网络水凝胶;探究酪蛋白和纳米ZnO的含量等因素对水凝胶性能的影响规律;利用傅立叶红外光谱（FT-IR）、X-射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、元素分析（EDS）及流变仪对其化学结构、微观结构进行表征。结果表明:纳米ZnO的引入有效增强了水凝胶体系的交联网络,酪蛋白/纳米ZnO单网络水凝胶具有完整稳定、孔径分布均一的三维网络结构,且机械稳定性良好。与不含纳米ZnO的水凝胶相比,当酪蛋白含量为18%,纳米ZnO含量为3%时,水凝胶的抗张强度提升了 218%,可达1.95 MPa,断裂伸长率达到137.90%,水凝胶表现出良好的粘附性,可达到17.99 N·Sec;在PBS（磷酸盐溶液）溶液中溶胀率达79.19%,表明该水凝胶能为水分子提供稳定的容纳空间,在模拟生理盐水中同样表现出了良好稳定的耐盐性;此外,酪蛋白/纳米ZnO单网络水凝胶对两种易造成伤口感染的革兰氏阴性菌与阳性菌的抑制率均达90%以上。为提升酪蛋白基水凝胶在生物敷料领域的应用价值,在酪蛋白/纳米ZnO单网络水凝胶基础上,进一步引入了水凝胶敷料中常见的生物质材料——海藻酸钠,并通过超分子作用构筑非互穿第二网络,成功制备出酪蛋白/海藻酸钠-纳米ZnO双网络水凝胶。通过单因素实验考察了纳米ZnO和海藻酸钠含量对水凝胶内部超分子作用的影响,进一步通过双网络结构对其性能进行调控。结果表明:通过此方法成功将海藻酸钠引入水凝胶中,所获酪蛋白/海藻酸钠-纳米ZnO双网络水凝胶具有一定的透明度,利于伤口愈合过程的观察;第二网络海藻酸钠的引入使水凝胶表现出更高模量的弹性体行为和更加稳定的网络结构。当海藻酸钠含量和纳米ZnO含量分别为3%时,与酪蛋白/纳米ZnO单网络水凝胶相比,酪蛋白/海藻酸钠-纳米ZnO双网络水凝胶的粘附性由17.99 N·Sec提升至36.97 N·Sec,抗张强度可达1.97 MPa,断裂伸长率由137.90%提升至209.90%,在PBS溶液中溶胀率达到114.34%,并在模拟生理盐水中表现出了更强的耐受性;且同时具有良好的抑制细菌生长繁殖的能力。为了更直观地验证酪蛋白基水凝胶作为生物敷料的应用价值,重点测试了单网络和双网络酪蛋白基水凝胶的粘附表现、抗菌性以及生物相容性。结果发现:两种水凝胶均能与多种基材之间能形成良好的粘附界面,为伤口提供封闭的愈合环境,搭接剪切强度最高可达到192.3 KPa,是目前商用粘胶纤维的几十倍;此外,水凝胶展现出了一定的水下粘附性,对于表面有粘液的生物组织愈合具有一定应用潜力;两种水凝胶对细胞生长无毒性,能够满足生物敷料的实际应用;良好的抑菌效果,使其在伤口抑菌和防感染方面具有潜在的应用价值。应用结果表明:酪蛋白基水凝胶作为一种绿色功能型水凝胶材料在生物敷料领域具有一定的应用潜力。为进一步开拓酪蛋白基水凝胶作为柔性可穿戴设备的应用,基于课题组在皮革表面改性的基础,探索了以皮革为衬底表面生长酪蛋白基水凝胶涂层的研究。结果表明:皮革与水凝胶协同表现出较高的物理机械性能,通过调控水凝胶的生长厚度可以调节皮革衬底的透气性和透水汽性,从而有望改善可穿戴设备的卫生性能;基于此,我们设想未来可在该体系中引入导电填料,开发新型的水凝胶型皮革柔性传感设备。
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