【摘 要】
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热电材料是一种利用材料内部载流子直接实现热能与电能相互转换的绿色能源材料。热电器件的转换效率主要受限于材料本身的热电性能参数之间的耦合效应,因此,协调电、声输运及参数解耦对于热电材料的研究具有重要意义。界面在协调热电材料中电、声传输起重要作用,并能在一定程度上实现参数的解耦,但使用传统的方法难以精确控制界面的化学成分和尺寸。原子层沉积技术作为一种原子层级的相界面制备技术受到了研究者们的广泛关注。本
【基金项目】
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中国国家自然科学基金（No.51701126和51571144）； 广东省基础与应用基础研究项目（No.2019A1515010832）； 深圳市科学技术研究基金（No.JCYJ20180305124020928）； 深圳市清洁能源研究所；
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热电材料是一种利用材料内部载流子直接实现热能与电能相互转换的绿色能源材料。热电器件的转换效率主要受限于材料本身的热电性能参数之间的耦合效应,因此,协调电、声输运及参数解耦对于热电材料的研究具有重要意义。界面在协调热电材料中电、声传输起重要作用,并能在一定程度上实现参数的解耦,但使用传统的方法难以精确控制界面的化学成分和尺寸。原子层沉积技术作为一种原子层级的相界面制备技术受到了研究者们的广泛关注。本文以ZrNiSn基半哈斯勒热电合金为研究对象,利用悬浮熔炼、原子层沉积技术及放电等离子烧结制备试样,通过优化能量势垒、基体能带调控和组分优化等方式来改善热电材料的热电性能。获得了以下主要结论:（1）通过原子层沉积技术调控ZrNiSn0.99Sb0.01热电材料中非晶Al2O3界面层的厚度,从而实现精准控制界面中Zr空位量及ZrO2纳米晶的数量及大小。通过调控Zr空位含量来优化能量势垒,协调电子和声子输运,实现塞贝克系数和电导率的强解耦。受益于优化的Zr空位界面,功率因子得到明显提升,对于样品C120,最大功率因子在873 K时达到了5610μW/mK2。同时,Zr空位界面和ZrO2纳米粒引发的多尺度微观效应可以极大地抑制晶格热导率,最低晶格热导率达到2.5 W/mK。最大的zT值达到了1.13,相比于原始的ZrNiSn0.99Sb0.01样品提高了35%。（2）研究表明,ZrNi Sn中的Zr空位能引起能带结构的优化和本征缺陷的增加,在ZrNiSn0.99Sb0.01热电材料中通过欠Zr直接引入Zr空位。在Zr空位从3%增加到5%时,样品的态密度有效质量逐渐增大,与第一性理论计算结果相对应。当Zr空位含量为5%时,样品最低晶格热导率和最大功率因子在873 K时分别达到2.41 W/mK和5000μW/m K2,最终的最优zT值达到1.0。（3）将烧结温度提高至1373 K后,在ZrNiSn体系中通过Ni位自掺杂的形式来调控全哈斯相ZrNi2Sn和Ni位间隙缺陷,生成的全哈斯相分散在ZrNiSn基材料中,从而在界面中形成能量势垒实现塞贝克系数的优化。部分固溶的Ni会随机填充于晶胞内的反位缺陷中,调控Ni位间隙缺陷以达到散射声子的目的。在两种机制的作用下,当Ni自掺杂为3%时,样品的最大功率因子在873 K时达到了5400μW/mK2,并且最低晶格热导率也达到了2.26 W/mK,最终材料的zT值在873 K时提升至1.1。（4）以Ni位自掺杂的热电材料ZrNi1.03Sn0.99Sb0.01作为基体,通过原子层沉积调控ZrNi1.03Sn0.99Sb0.01界面TiO2的厚度来协调界面尺寸效应和能量过滤效应,在两种机制的作用下使其电输运和热输运实现协同性优化。对于样品S40,获得了超高的功率因子（6000μW/mK2）和较低的晶格热导率（1.49 W/mK）,在873 K时,热电优值达到1.26。先后通过基体优化和界面修饰的策略使得ZrNiSn基热电材料的性能实现了逐级提高,这种优化策略也同样适用于其他体系的热电材料。
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