【摘 要】
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四环素类药物被广泛用于临床治疗和养殖业防治,在环境中的污染日渐严重,对水生生物和陆生生物的生长繁殖造成了严重的影响。利用光催化降解技术处理污染物具有经济高效、安全
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四环素类药物被广泛用于临床治疗和养殖业防治,在环境中的污染日渐严重,对水生生物和陆生生物的生长繁殖造成了严重的影响。利用光催化降解技术处理污染物具有经济高效、安全无毒和环境友好等优点,在去除水体中TC的应用中极具潜力。PbMoO4是性能稳定的光催化剂,但需要进行适当的改良或与载体结合以提升其稳定性和降解效率。研究表明具强耐腐蚀性和精良电子传递能力的生物炭作为光催化剂的载体,可以改善光催化剂的催化活力和催化性能。本文以PbMoO4为基础,制备2D PbMoO4和PbMoO4@BC两种材料,研究其在不同水质中对TC降解能力,具体研究如下:(1)以MoO3和PbCl2为前驱体,采用浸渍提拉法合成2D PbMoO4。利用AFM、XRD、XPS、TEM、UV-Vis和光电流等对其进行表征和分析,并且通过淬灭实验分析2D PbMoO4光催化降解TC的主要活性物质。通过单因素实验分析催化剂剂量、溶液pH值和初始TC浓度等,在2D PbMoO4光催化降解TC过程中的影响。结果表明:2D PbMoO4具有2D纳米的特性,晶体结构稳定,结合能在光催化反应前后无明显变化;与其他方法制备的PbMoO4相比催化效果更好,具有更强的光电流响应能力;2D PbMoO4在模拟太阳光下产生的h+和O2·-是降解TC的主要活性物质;当催化剂用量为90 mg·L-1、溶液中pH值为9、反应前的TC浓度为150 mg·L-1时,2D PbMoO4对TC的光催化降解效率最大,降解率高达95%。(2)利用PbCl2和(NH4)6Mo7O24作为前驱体,通过沉积法制备PbMoO4,再将其和杨树生物质一起高温煅烧合成PbMoO4@BC。采用XRD、SEM、XPS、UV-Vis、PL等对PbMoO4@BC复合材料进行表征分析,通过淬灭实验确定参与光催化降解TC反应过程中的活性物质。研究了 PbMoO4和BC的复合比、PbMoO4@BC用量和初始TC浓度等因素对PbMoO4@BC光催化降解TC的影响。结果表明:PbMoO4在生物炭上均匀分布,XRD的特征峰与白钨矿型PbMoO4晶体的衍射图谱一致,未发现其他的杂质;BC的加入明显增大了复合催化剂吸收光的波长范围,提高了催化剂中e-和h+的分离效率,从而提高了 PbMoO4@BC的光催化降解活性。PbMoO4@BC光催化产生的h+和O2·-是降解TC的主要活性物质。在PbMoO4:BC的复合比为1:4,剂量为300 mg·L-1,反应前的TC浓度为150 mg·L-1时,在模拟太阳光下PbMoO4@BC对TC具有最好的光催化降解效率,120 min内对TC可完全降解。(3)探讨了在不同水基质中光催化剂对TC的降解,并比较了其降解效果,如UW、AW、FW、MW等。实验表明PbMoO4@BC在不同的水质中对TC的光催化降解率都大于80%,具有较高的催化活力和稳定性。PbMoO4@BC在提高光催化剂催化活性的同时,降低了其制作成本,是一种有效的处理高浓度污染物的光催化剂,具有广泛的应用前景。
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