可见光响应五氧化二钽的制备及光催化性能研究

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在过去的几年里,Ta2O5在可再生能源与清洁能源的应用中引起了很多关注,Ta2O5作为光催化剂主要用来光解水产氢及光催化降解有机污染物。然而,Ta2O5的禁带宽度较大(约为4.0 eV),只对紫外光区响应,而紫外光仅占太阳光的3-5%。可见光在太阳能中比例最大,Ta2O5只有对可见光响应才能有效利用太阳能。可以通过掺杂的方法来改性Ta2O5,减小其禁带宽度,使其对可见光区甚至是红外光区响应。本论文分别采用溶胶-凝胶法、氢化法制备了N掺杂及H掺杂Ta2O5光催化剂。经过光催化活性测试,N掺杂及H掺杂Ta2O5样品的光催化活性明显提高。具体研究内容与创新点如下:(1)以乙二胺为氮源,通过溶胶-凝胶法制备N掺杂Ta2O5光催化剂。制备过程中,考察不同温度热处理对样品光催化性能的影响。紫外-可见漫反射吸收光谱图(UV-vis)显示N掺杂Ta2O5在可见光区吸收较强,光解水产氢及光催化降解甲基橙的活性测试显示,N掺杂后的样品表现出较好的光催化活性。X-射线衍射图(XRD)与傅里叶红外光谱图(FT-IR)可以推测N掺杂到Ta2O5晶格中。通过物理吸附图(BET)可了解N掺杂Ta2O5样品的比表面积与孔分布情况。X-射线光电子能谱图(XPS)可清楚地看出N元素的不同轨道。经过550 oC热处理的样品,荧光光谱图(PL)显示其荧光强度最低。此样品在可见光下光催化活性最强,产氢效率可达3.12 mmol.g-1.h-1,在350 W氙灯下照射90 min时,仅存留3.1%的甲基橙。(2)通过氢化法制备H掺杂Ta2O5光催化剂。通过控制焙烧温度、氢化时间及氢气流量,对样品进行不同条件氢化,使样品颜色逐渐发生变化。该法能够使Ta2O5由白色变为黑色,有助于在可见光区的吸收。紫外-可见漫反射吸收光谱图(UV-vis)显示H掺杂Ta2O5在可见光区吸收较强,X-射线衍射图(XRD)与傅里叶红外光谱图(FT-IR)可以推测H掺杂到Ta2O5晶格中,荧光光谱图(PL)表明500 oC热处理的样品荧光强度最低。经过光催化性能测试,500 oC制备的样品H-500的光催化性能最佳。
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