【摘 要】
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一氧化碳的优先氧化(PROX)是最理想的纯化燃料电池原料气的方法，研究性能良好的CO优先氧化催化剂是实现燃料电池应用的关键技术之一。本论文主要目的在于探索适合于CO优先氧化的新催化剂。本工作首先考察了Ag催化剂在PROX反应中的性能，实验过程中发现Co3O4-CeO2催化剂活性明显好于Ag催化剂，因此将研究工作转移到Co3O4-CeO2催化剂。考察了催化剂制备方法、预处理、钴含量及焙烧温度对催化性
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一氧化碳的优先氧化(PROX)是最理想的纯化燃料电池原料气的方法，研究性能良好的CO优先氧化催化剂是实现燃料电池应用的关键技术之一。本论文主要目的在于探索适合于CO优先氧化的新催化剂。
本工作首先考察了Ag催化剂在PROX反应中的性能，实验过程中发现Co3O4-CeO2催化剂活性明显好于Ag催化剂，因此将研究工作转移到Co3O4-CeO2催化剂。考察了催化剂制备方法、预处理、钴含量及焙烧温度对催化性能的影响，并研究了原料气中的H2、CO2和H2O以及空速对CO优先氧化的影响。采用X射线衍射测定了催化剂的组成、液氮物理吸附测定催化剂的比表面积、光电子能谱测定了催化剂表面物质的状态。
通过实验，得到了以下主要结果：
1、不同载体负载的Ag催化剂活性差别较大，但Ag催化剂活性不好，初步推测Ag催化剂未必适用于富氢气体中CO的优先氧化。
2、Co3O4-CeO2催化裁活性较好，实验范围内的最佳制备条件为：共沉淀法制备，Co3O4含量为80wt.％，焙烧温度为350℃，采用氧化预处理。
3、CO2和H2O对CO优先氧化的负作用较大，尤其是CO2：随着空速的增大，CO完全反应的窗口温度变窄。
4、从XRD和BET实验结果可推测，Co3O4-CeO2催化剂活性受其颗粒度及比表面积大小影响较大：高分散、高比表面的催化剂活性较好。
5、XPS结果表明，铈在催化剂中与钴存在一定的相互作用，提高了三价钴的含量，提高了催化剂的活性。
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