【摘 要】
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随着半导体集成电路行业的快速发展,社会正式步入了移动互联网时代,5G通讯、人工智能、电脑等极大地改变了我们的生活和生产方式。但随着晶体管的尺寸已经接近物理极限,集成电路行业发展趋于瓶颈,如何进一步推动电子器件朝着微型化、低功耗、高性能方向发展,是半导体学术界与产业界所面临的巨大挑战。2010年,诺贝尔物理学奖颁发给了石墨烯的发明者。之后,新型二维半导体材料被陆续发现并引起了极大的关注。它们具有原子
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随着半导体集成电路行业的快速发展,社会正式步入了移动互联网时代,5G通讯、人工智能、电脑等极大地改变了我们的生活和生产方式。但随着晶体管的尺寸已经接近物理极限,集成电路行业发展趋于瓶颈,如何进一步推动电子器件朝着微型化、低功耗、高性能方向发展,是半导体学术界与产业界所面临的巨大挑战。2010年,诺贝尔物理学奖颁发给了石墨烯的发明者。之后,新型二维半导体材料被陆续发现并引起了极大的关注。它们具有原子级薄的厚度,较大的比表面积,连续可调的带隙和优异的电子输运特性。特别是,利用其层间弱的范德华力可以将任意不同的材料堆垛在一起,所形成的异质结构具有比原来单一材料更加丰富和优异的物理特性,使二维层状异质结在晶体管、光电探测器、发光二极管、光伏能源电池等各种功能性光电子器件中具有巨大的应用前景,更是未来新型光电器件必不可少的重要成员。因此,如何获得性能突出且具有应用潜力的二维材料异质结是目前所面临的一大挑战。基于以上研究背景,本论文致力于制备新型二维层状材料异质结构并对其新型光电探测器应用进行深入研究。首先,在材料合成方面,寻找光吸收系数大和载流子迁移率高的二维材料作为研究对象。其次,结合理论计算与实验,设计和优化材料的生长策略,利用改进的化学气相沉积法,成功实现了多种具有高质量界面的异质结构。最后,在器件应用方面,设计并构筑多种纵向异质结的探测器,实现了具有超低的暗电流,自驱动供电和多波段探测范围的光电探测器,为新一代光电子探测器件的发展奠定了重要的基础。本论文的主要研究成果如下:1.通过开发液态金属镓辅助的化学气相沉积技术,实现垂直堆垛的GaSe/MoS2 p-n异质结的可控合成。实验发现,通过调节生长气氛中镓元素与硒元素的比例,能有效控制成核位点与成核密度,从而实现异质结生长方向与尺寸的调控。异质结的生长机理通过Burton-Cabrera-Frank理论来解释。在不同镓/硒元素比例下,可以形成具有不同扩散势垒和Ehrlich-Schwoebel势垒的活性原子,从而可以精确地调控沿垂直方向和水平方向的生长模式。对GaSe/MoS2 p-n异质结的透射电子显微镜研究中,观测到了明显的摩尔条纹,证实了该范德华外延异质结垂直堆垛的结构。截面高分辨透射电子图像也观察到GaSe和MoS2层间具有清晰的界面,说明所合成的GaSe/MoS2纵向异质结具有超高的结晶质量。2.在高质量的GaSe/MoS2 p-n纵向异质结成功制备的基础上,构筑了基于该异质结的光电探测器。器件表现出明显的整流行为和多波段的光电响应,响应范围从紫外光拓展到可见光区域(375-633 nm)。更重要的是,器件有非常大的开路电压,为0.61 V,表明该器件可以实现自驱动光电探测器。在450 nm激光照射下,当探测器在光伏模式下工作时,展现了响应度高(900 mA/W),探测度灵敏(6.5×10~9Jones),响应速度快(5 ms)的优异光敏特性。通过光电流扫描成像测试探测到了由GaSe/MoS2 p-n异质结内建电场驱动所产生的光电流。3.通过两步化学气相沉积方法实现了超薄β-In2Se3/MoS2纵向异质结的可控生长。所合成的异质结具有温度依赖的生长行为,因此,通过选择生长温度就可以成功实现对异质结厚度和形貌的控制。在透射电子显微镜下,观察到结区存在明显的摩尔条纹和两套平行排列的六方电子衍射斑点,证明成功实现了晶格排列良好的范德华纵向异质结构。理论计算结果表明得到的异质结具有Ⅱ型的能带排列。同时,利用共聚焦光学显微镜系统,在结区观察到明显的荧光猝灭现象,表明该异质结具有有效的层间电荷转移行为,这与理论计算结果相吻合。4.基于所生长的半覆盖和全覆盖两种形貌的β-In2Se3/MoS2异质结,构筑了光电器件。对于半覆盖异质结器件,具有暗电流低(10-12 A),电流开关比大(10~6)的优异电子传输特性。器件明显的整流行为说明界面的内建电场能有效分离光生载流子。在不同波长的激光照射下,器件表现出优异的光敏性能。其中,在可见光450 nm的激光照射下,探测器表现出高响应度(4.47 A/W)和探测度(1.07×10~9Jones)。此外,探测器对830 nm的近红外光也表现出了明显的光响应,在室温下有较快的响应速度(51 ms)。全覆盖异质结由于顶部是多层β-In2Se3能有效提高对近红外光的吸收能力,因而对波长位于近红外范围830 nm的激光具有较高的响应度(980 mA/W)。
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