以CO₂为主的温室气体大量排放,使全球气候变暖加剧,进行CO₂减排已成为国际社会近年来的重要议题。燃煤电厂作为CO₂主要的固定排放源,发展与其相匹配的碳减排技术势在必行。在众多CO₂捕集技术中,碱金属基固体吸附剂干法CO₂捕集技术以其再生能耗低、对设备无腐蚀、无二次污染等优点而备受关注。其中钠基吸附剂价格低廉,再生温度低,理论脱碳量高,具有更高的工业应用潜力。但目前钠基吸附剂CO₂吸附容量尚不具备商业竞争力,且制备改性的研究尚不充分,同时对于作为迈入工业应用关键步骤的成型工艺研究稀缺。针对以上问题,基于固定床反应器,本文开展了粉体钠基吸附剂制备及相关改性机理研究;依据制备改性的结果选择合适的吸附剂组份利用挤出-滚圆法进行钠基吸附剂成型工艺探索。具体研究内容如下:考察了焙烧温度和浸渍方式对Na₂CO₃/γ-Al₂O₃粉体吸附剂孔隙结构和CO₂吸附性能的影响,筛选出合适的制备条件。结果表明,因Na₂CO₃的负载,γ-Al₂O₃载体部分表面羟基的配位环境发生变化,使其脱除温度提前至300-400°C。焙烧温度在200-400°C内,由于少量结晶水和表面羟基的脱除,吸附剂孔隙结构随焙烧温度增加有所改善,CO₂吸附性能有所提高;提高至500°C和600°C,吸附剂出现烧结,孔道数目下降,CO₂吸附性能下降;表明400°C是合适的焙烧温度。超声与常规浸渍,等体积与过量浸渍制备的Na₂CO₃/γ-Al₂O₃吸附剂的孔隙结构和CO₂吸附性能无明显差异。综合考虑,选取常规浸渍法制备Na₂CO₃/γ-Al₂O₃吸附剂;Na₂CO₃负载量低于33 wt%的吸附剂制备采用等体积浸渍法,更高负载量采用过量浸渍法。根据筛选出的制备工艺,研究了碳酸化反应温度和Na₂CO₃负载量对Na₂CO₃/γ-Al₂O₃吸附剂CO₂吸附性能的影响,获得了具有一定竞争力的高CO₂吸附量粉体钠基吸附剂。吸附剂CO₂吸附量随碳酸化温度增加而降低,50°C为最佳反应温度。Na₂CO₃设计负载量在25-50 wt%时,吸附剂CO₂吸附量随负载量增加呈现先增加后下降的趋势。负载量在33-40 wt%之间时,CO₂吸附量维持在2.2-2.4 mmol·g^-1之间;负载量为35 wt%时,CO₂吸附量最高,约2.4 mmol·g^-1。负载量增加,孔隙结构逐渐变差,碳酸化转化率逐渐降低;负载量在40 wt%以上时,碳酸化转化率明显降低。为进一步提高钠基吸附剂的碳酸化反应活性,研究了MgO掺杂影响机理,获得了MgO掺杂量对较高Na₂CO₃负载量（30 wt%）吸附剂CO₂吸附性能的影响规律。发现MgO掺杂后,部分镁离子会进入γ-Al₂O₃的晶格缺陷位点中,形成Mg-Al复合氧化物。结合TG-FTIR,进一步证实MgO掺杂吸附剂碳酸化反应后,除了NaHCO₃,生成了有利于Na₂CO₃吸附CO₂的Mg₆Al₂CO₃（OH）₁₆·4H₂O。掺杂1 wt%MgO,吸附剂CO₂吸附性能有所提高;继续提高掺杂量,由于孔隙结构恶化,其对CO₂吸附的抑制作用大于MgO增加起到的促进作用,吸附性能反而低于未掺杂的吸附剂。Avrami分数阶动力学模型能够较为准确地描述钠基吸附剂CO₂吸附过程。基于挤压—滚圆法,开展了钠基吸附剂成型造粒工艺探索,初步形成钠基吸附剂成型工艺路线。通过实验摸索,获得了合适的挤压和滚圆操作参数,制备出圆整度较高的球形吸附剂颗粒。由于成型的密实化作用,挤压滚圆成型制备的颗粒（未焙烧）相比于直接破碎的颗粒机械性能提高,但CO₂吸附性能有所下降。添加羧甲基纤维素钠（CMC-Na）的成型颗粒,焙烧时由于CMC-Na裂解扩孔作用,大孔隙随焙烧温度增加逐渐增多,导致颗粒抗压强度逐渐下降,但颗粒碳酸化反应气体的扩散阻力减小,参与反应的Na₂CO₃数量增加。焙烧温度从200°C到500°C,CO₂吸附量逐渐提升;600°C时由于颗粒粒子烧结导致比表面积下降较多,CO₂吸附量与500°C焙烧时基本持平,但抗压强度降幅较大。不同焙烧时间的成型颗粒机械性能无明显差距,CO₂吸附性能接近。合适的焙烧温度为500°C,焙烧时间2 h。添加CMC-Na时,随着添加量增加（0-2 wt%）成型颗粒CO₂吸附量增加;添加量为2 wt%时,吸附量达到1.98 mmol·g^-1;由于表面大孔隙增多,机械性能发生退化。微晶纤维素添加后对成型颗粒CO₂吸附量提升效果劣于CMC-Na,焙烧后颗粒结构松散,机械性能差。因此选择CMC-Na为扩孔粘结剂,添加量为2 wt%时,对应的成型颗粒具有良好的脱碳-再生循环稳定性。