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纳米结构的二氧化钛(TiO2),作为光电阳极在光电化学水解方面有着广泛的研究。然而作为宽禁带材料其对太阳光的利用率很低,只对占太阳光不到5%的紫外光有响应。为了拓宽其光吸收谱(可见光、红外光区域),科学家进行了化学掺杂、表面敏化窄禁带材料等多方面的尝试。这些方法已经被证明有效地增强了材料的可见光吸收。在已有的工作中,小组同学利用更加有效低成本的方法制备出了从240-2600nm波长范围内具有很好的光吸收的黑色TiO2-x纳米颗粒。 在本文中,本人提出了一种新型光电阳极—TiO2纳米管阵列和黑色TiO2-x纳米颗粒的复合体系。这种体系充分利用了黑色TiO2-x纳米颗粒很好的光吸收特性和纳米管阵列良好的载流子传输特性,产生了较好的光电化学响应。本文对它的制备、表征、光电化学响应进行了研究。首先,通过控制工作电压、工作电流、Ti丝在液面中的尺寸、阴阳极之间距离、放电时间、水浴温度等,实现了黑色TiO2-x颗粒的尺寸变小和产量控制。然后,把这些颗粒分散到Ti基底的TiO2纳米管阵列表面制备出(TNA+NPS)复合体系样品。 采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)以及X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品进行了表征。表征发现,颗粒均匀地附着在纳米管阵列的表面,样品主要成分为锐钛矿,金红石以及缺氧相TiO2的多晶结构。 随后,又对样品在模拟太阳光光照(AM1.5,100 mW/cm2)进行了光电化学测试,电解液为1 mol/L NaOH溶液。发现在0.3 V(vs.Ag/AgCl)处,复合体系的光电流密度达到2.1 mA/cm2,而(TNA)样品只有0.2mA/cm2。相应的光电转化效率也增加了350%。通过IPCE测试发现,复合体系光电阳极的量子效率在可见光到近红外范围内达到了3%-8%。通过分析,本文把复合体系良好的光电化学响应归结于黑色TiO2-x纳米颗粒中存在的缺氧相。