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生物柴油作为化石燃料的有效替代品,其绿色环保、可再生以及取材广泛的特点是人类社会进步的新型助推器。在生产生物柴油过程中产生的副产物甘油,由于供大于求的现状,导致其价格低廉。因此,越来越多的研究人员将关注点转移到将甘油转化为附加值更高的产品例如甘油酸、甘油醛、二羟基丙酮等。目前研究的甘油转化途径有氧化、氢解、酯化等。其中,甘油氧化相较于其他转化方法的优势在于反应条件较为温和。负载型催化剂可以通过改变贵金属、载体以及界面的一些物化性质,来调控催化氧化甘油的活性以及产物的选择性。本论文以合成对甘油氧化反应具有高活性、高选择性的催化剂为目标,围绕载体以及合金结构对金催化剂催化氧化甘油性能的影响进行研究,主要研究内容及结论如下:(1)利用氨水沉积沉淀法制备了Au/CuMgAl-LDH与Au/MgAl-LDH催化剂,两种催化剂中金纳米颗粒的形貌相似,尺寸相近。碱性条件下的甘油氧化实验表明,载体中Cu2+的引入显著提高了Au/MgAl-LDH催化剂对甘油氧化反应的催化活性以及对甘油酸的选择性,可在短时间内完全转化甘油,并获得70%的甘油酸产率。XPS、UV-vis、H2-TPR分析结果表明,Cu2+加入会增强Au与载体的相互作用,形成带有更少负电荷的Au0。这样的结构可能会增强Au对中间体甘油醛的吸附作用,从而促进甘油到甘油酸的转化。(2)将CuMgAl-LDH与CuMgAl-950℃(CuMgAl-LDH经过950℃煅烧)载体分别浸渍HAuCl4溶液后,利用浸渍法制备了AuCu/MgAl-LDH和AuCu/MgAl-950℃合金催化剂。在中性的甘油氧化实验中,催化性能显著高于非合金催化剂。优化反应条件后,AuCu/MgAl-LDH的甘油转化率达到81.0%,并且C3产物的选择性提高至52.5%。XRD以及TEM表征说明,合成的AuCu/MgAl-LDH催化剂依旧保持了一定的LDH结构,TEM晶格条纹证明了AuCu合金的形成。催化活性的提高可能是因为AuCu的相互作用,降低了Au纳米颗粒的电子密度。(3)分别利用共沉淀法和阴离子交换法将Ce引入CuMgAl-LDH材料中,作为催化剂进行甘油氧化反应。第一种方法中,将CuMgAl-LDH层板中部分的Al3+用Ce3+替换,合成了CuMgAlCe-LDH以及Au/CuMgAlCe-LDH。发现Ce3+的引入可以提高CuMgAl-LDH催化剂对甘油氧化反应的转化率(从38.2%提高至50.9%),含高浓度氧空位的CeO2表面生成活性OH*物种,促进甘油的脱氢过程。不仅如此,Au/CuMgAlCe-LDH催化剂会随着Ce含量的增加,提高乳酸的选择性(从7.6%增加至47.5%),Au电子结构的变化影响了对中间体甘油醛的吸附,改变了甘油氧化的反应路径,使反应主产物从甘油酸变成乳酸。第二种方法中,我们将Ce(DTPA)2-配离子插层至CuMgAl-LDH层间,反而降低了催化剂的催化活性。总之,通过载体中引入Cu2+与Ce3+、形成AuCu合金等方式改性Au/LDHs可以明显改善它的催化性能,对于甘油氧化反应活性的提高以及控制产物的分布有着重要意义,并为其它醇类氧化反应催化剂的设计和开发提供了参考。