水滑石插层组装及焙烧CuZnAl水滑石对苯丙氨酸吸附研究

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本文采用离子交换法组装了手性超分子D-(+)-二苯甲酰酒石酸((+)-Dibenzoyl-D-tartaric acid, DBTA), D-(+)-对甲基二苯甲酰酒石酸((+)-2,3-di(p-toluyl)-tartaric acid, DTTA)柱撑水滑石(Layered Double Hydroxides, LDH),对它们的理化性质进行了研究。本文还研究了煅烧CuZnAl碳酸型水滑石(Calcined CuZnAl-CO3-LDH, CLDH)对水溶液中苯丙氨酸(Phenylalanine, Phe)的吸附,主要内容如下:(1)以MgAl-CO3-LDH、MgAl-NO3-LDH为前体,无水乙醇为分散剂,用离子交换法组装了DBTA柱撑水滑石(DBTA-LDHs),考察了组装的条件,如pH值,陈化时间,温度等对插层组装的影响,并采用粉末X射线衍射法(X-ray Diffraction, XRD),傅立叶-红外光谱法(Fourier Transform Infrared Spectroscopy, FT-IR),热重-差示扫描量热分析法(Thermogravimetric Analyzers-Differential Scanning Calorimeters, TG-DSC),元素分析法(Elemental Analysis,EA),等离子体发射光谱法(Inductive Couple Plasma, ICP)等现代物理化学测试手段对样品进行表征,发现DBTA-LDHs层间距扩大到1.98-2.03nm,稳定性较前体有了明显的提高,其可能的分子式为Mg0.67Al0.33(OH)2[D-(+)C18H10O8]0.105(CO3)0.065·1.043H2O,Mg0.717Al0.283(OH)2[D-(+)C18H10O8]0.114(NO3)0.02·0.75H2O;(2)以MgAl-CO3-LDH, ZnAl-CO3-LDH, ZnAl-NO3-LDH三种类型水滑石为前体,无水乙醇为分散剂,用离子交换法组装了DTTA柱撑水滑石(DTTA-LDHs),通过XRD、FT-IR、TG-DSC、EA和ICP等现代物理化学测试手段对样品进行了表征,结果表明,DTTA-LDHs层间距扩大到1.80-2.08nm,插层有机分子的热分解温度提高到463-586℃,热稳定性明显提高。IR和DSC-TG的结果表明,插层水滑石层间存在主客体间的超分子作用力使其热稳定性增加。结合TG、EA和ICP结果,推导出他们可能的分子式分别为Zn0.678Al0.337(OH)2[D-(+)-C20H16O8]0.160(CO3)0.04·1.039H2O,Zn0.682Al0.338(OH)2[D-(+)-C20H16O8]0.122(CO3)0.03·0.617H2O,Zn0.668Al0.323(OH)2[D-(+)-C20H16O8]0.112(NO3)0.02·0.700H2O;(3)探讨了用CLDH吸附模拟的苯丙氨酸废水,其中Cu/Zn的摩尔比为5:1,(Cu+Zn)/Al为2,考察了温度、pH等因素对吸附过程的影响,并对其吸附的动力学和热力学过程进行了探讨。实验发现,CLDH对Phe有很好的吸附效果,其吸附容量大于MgAl-CO3-CLDH。通过对其吸附过程的研究发现,吸附动力学为第一吸附动力学方程,吸附等温线很好地符合Langmuir方程。通过研究温度对吸附的影响,得出了热力学常数ΔG0,ΔH0,ΔS0。
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