【摘 要】
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直接甲醇燃料电池（Direct Methanol Fuel Cell,DMFC）作为便携式电源在电动汽车等领域有广泛应用,具有能量转换效率高、操作简单的特点,受到越来越多研究人员的关注。DMFC当前广泛使用的阳极催化剂是铂（Pt）,然而Pt价格昂贵并且地球资源稀缺,在短时间内还易出现一氧化碳（CO）中毒和失活的现象,从而限制了DMFC商业化。因此,需要设计新型阳极催化剂来提高DMFC的转换效率,通
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直接甲醇燃料电池（Direct Methanol Fuel Cell,DMFC）作为便携式电源在电动汽车等领域有广泛应用,具有能量转换效率高、操作简单的特点,受到越来越多研究人员的关注。DMFC当前广泛使用的阳极催化剂是铂（Pt）,然而Pt价格昂贵并且地球资源稀缺,在短时间内还易出现一氧化碳（CO）中毒和失活的现象,从而限制了DMFC商业化。因此,需要设计新型阳极催化剂来提高DMFC的转换效率,通过设计合成低Pt负载量的Pt基催化剂或是非Pt催化剂来提高甲醇氧化催化活性。Pt的同族元素Pd具有和Pt的相似的晶体结构与电子构型,他们具有相似的化学性质。Pd在自然界中的含量比Pt更丰富,在碱性环境中Pd比Pt对于甲醇氧化的中间产物具有更高的氧化活性,因此非Pt催化剂中Pd基催化剂有很大的研究价值。为了加速DMFC的发展,本论文进一步对催化剂的电子结构以及几何结构进行了改进:（1）采用了模板以及置换法分步合成了Pt包覆Pt Ag双金属纳米管（Pt/Pt Ag NTs）,且相比与Pt Ag双金属纳米粒子以及商业化的Pt/C催化剂,Pt/Pt Ag NTs在甲醇电氧化中具有更好的催化活性以及稳定性。Pt/Pt Ag NTs表面的Pt薄层结构形成原因主要是由于调节了Pt与Ag前驱体的比例以及硝酸的刻蚀作用。研究表明,Pt Ag双金属纳米管上的Pt薄层显著优化了Pt的电子结构,同时提高了CO的抗中毒能力、甲醇氧化电流密度、稳定性并且有利于加快电极动力学。另外,本文利用了上述牺牲模板法,掺入第三种元素铑（Rh）与钯（Pd）,合成了三金属多孔纳米管Pt Ag Rh纳米管（Pt Ag Rh NTs）与Pt Ag Pd纳米管（Pt Ag Pd NTs）,均表现出了优异的甲醇氧化性能以及CO抗中毒能力。Pt Ag Rh NTs/C与Pt Ag Pd NTs/C在酸性介质中甲醇氧化的峰电流密度分别是Pt Ag纳米管（Pt Ag NTs/C）的2.1倍和1.4倍,是商业Pt/C的5.9倍以及3.9倍。这种先进的一维构建也使Pt Ag Rh NTs与Pt Ag Pd NTs具有更好的稳定性,本策略也可用于构筑其他合金的高性能催化剂,为广泛的催化应用提供了更多的方向。（2）本文利用一氧化碳（CO）作为结构导向剂以及抗坏血酸作为还原剂,成功的制备了具有丰富晶格缺陷且具有3D分层结构的钯银合金纳米花（PdAgNFs/C）,调整了Pd基合金催化剂的化学结构和表面结构。PdAgNFs/C催化剂的甲醇氧化峰电流密度比Pd NS/C与商业化Pd/C催化剂高1.6倍与4.1倍,且具有更好的稳定性。Pd电子结构的修饰、新颖的结构和丰富晶格缺陷是增强甲醇氧化的重要原因。
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