非接触式光子晶体膜增强氧化铁光电催化分解水性能研究

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对于许多用于分解水的薄膜电极而言,解决光吸收和电荷收集之间的权衡问题一直以来都存在挑战。尽管使用金属背反射器,抗反射涂层以及带纹理的基板和光吸收剂可以提高光利用率,但是这些方法仍然存在成本高,制造工艺复杂和光生载流子分离效果不佳等问题。光子晶体具有周期性的介电组成结构,可以有效地控制入射光并表现出独特的光学特性,具有反射光、捕获光以及减慢光线等特性,因此将其应用于与光能相关的研究中是一项很有意义的研究。但是到目前为止,将光子晶体用于改善光电化学(PEC)活性的方式主要有两种,将光吸收剂直接制成光子晶体状结构或将材料生长或附着在光子晶体表面。而这两种方法分别需要选择合适的模板,考虑光吸收剂和光子晶体薄膜之间电子结构的匹配程度。而合理设计非接触式的光子晶体薄膜则可以较好的避免上述问题。本论文以氧化铁光阳极为模型,通过合成长程有序的光子晶体薄膜与短程有序的光子晶体薄膜,采用非接触式的方式来增强该光电极的PEC性能。主要工作如下:(1)通过水热法合成赤铁矿(α-Fe2O3)纳米棒阵列薄膜光电阳极,采用胶体自组装路线制备由二氧化硅纳米粒子和乙氧基化三羟甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)树脂组成的长程有序光子晶体(PC)膜。以非接触式的方式构筑α-Fe2O3-PC光阳极。利用FE-SEM、TEM、XRD、XPS、PL等表征手段对产物进行详细的表征。研究结果表明,α-Fe2O3-PC光电阳极复合系统与原始α-Fe2O3光电阳极相比,实现了超过250 m V的起始电位负向位移;在1.0 V vs.RHE时,显示出4倍大的光电流。PC膜不仅增强了α-Fe2O3纳米棒阵列薄膜的光吸收,而且提高了其光电导。这些新发现将为设计高性能太阳能转换装置开辟新的途径。(2)通过可控胶体自组装制备了一种氨基化二氧化硅纳米颗粒组成的短程有序的光子晶体薄膜(APC),将角度无关的短程有序的光子晶体薄膜以非接触式的方式构筑α-Fe2O3-APC光阳极来增强α-Fe2O3纳米棒薄膜的PEC性能。结果表明,在1.0 V vs.RHE的电位下,α-Fe2O3-APC光阳极显示的光电流密度为0.46m A/cm2,是α-Fe2O3纳米棒薄膜的4倍,并且α-Fe2O3的起始电位向负向移动了约为180 m V。APC薄膜不仅改善了α-Fe2O3的光吸收,还促进了光生载流子的有效分离。APC薄膜通过其强散射光的能力增强PEC性能的新发现将为更多研究人员提供新思路。
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