飞秒激光在金属表面诱导瞬态亚波长周期条纹的机制

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飞秒激光在金属、半导体和电介质等材料表面诱导亚波长和深亚波长周期条纹是十分普遍的现象,在表面结构色、浸润性调控、发光与吸收增强等领域有重要的应用前景。亚波长周期条纹的形成机制一直都是人们研究的热点,目前主要有表面散射光模型和表面等离激元(Surface Plasmon Polariton,SPP)模型。SPP模型可以很好地解释硅、磷化镓等半导体表面形成的条纹,但不能解释金属表面形成的亚波长周期条纹,特别是贵金属如金和银等强SPP材料表面的实验结果,这是SPP模型面临的主要挑战。本文首先通过泵浦探测成像技术研究了金、银、镍等薄膜上瞬态条纹的形成过程,进一步发展了SPP模型,揭示了金属表面亚波长周期条纹的形成机制。主要研究成果如下:(1)利用共线泵浦探测超快成像实验系统,研究了800 nm,50 fs的单个激光脉冲在刻有纳米凹槽的金薄膜表面诱导亚波长周期条纹的超快过程。在激光偏振方向与纳米凹槽垂直的情况下,当延迟时间为25-80 ps时,亚波长周期条纹开始出现,并在400-600 ps时最清晰、最规则。当激光能流密度F从0.73 J/cm2增加到3.42 J/cm2,条纹周期从685 nm增加到770 nm。利用双温模型,理论研究了电子温度和晶格温度的演化过程。当激光能流密度F>0.73 J/cm2时,电子温度上升到几万K,散射频率上升到10166 s-1以上,从而引起热电子的局域化。此外,d带电子可以通过双光子吸收被激发成自由电子。利用受热电子局域化和d带电子跃迁过程影响的激发态介电常数,并根据SPP模型计算得到的条纹周期非常吻合实验结果。理论和实验表明,SPP的激发在飞秒激光脉冲诱导亚波长周期条纹的形成过程中起着重要的作用。(2)银和镍的电子能带结构和光学性质显著不同,可以分别代表贵金属和普通金属。使用共线的泵浦探测超快成像方法研究了800 nm,50 fs的单脉冲激光在银膜和镍膜上形成亚波长周期条纹的超快动力学,并分析了瞬态条纹周期与激光能流密度的依赖关系。利用双温模型研究了电子温度和晶格温度的演化过程,详细讨论了电子散射、热电子局域化以及带间跃迁过程对激发态介电常数的影响,它们都依赖于激光的能流密度。根据发展的SPP模型计算得到的条纹周期与实验结果吻合,表明SPP的激发在周期条纹形成中起着重要的作用。将发展的SPP模型从金推广到以银为代表的其他贵金属,再推广以镍、铝等为代表的普通金属。发展的SPP模型有望成为解释飞秒激光脉冲在金属上诱导亚波长周期条纹的通用理论模型。
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