丙烷无氧催化脱氢PtSn/SBA-16催化剂的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:yt2099
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低碳烯烃在当下的应用极为广泛,很多工业化产品的生产原料都会用到烯烃。因此当今社会对低碳烯烃的需求日益增长。丙烯在很多方面的性能优于乙烯,寻找高性能丙烷脱氢制丙烯催化剂具有重要意义,以铂或氧化铬为基础的催化剂在目前的商业丙烷脱氢制丙烯过程中应用最为广泛。考虑到绿色化学的需求,后者由于具有较大的毒性使其受到的关注较少。与之相反,铂基催化剂具有良好的工业应用价值,得到了大量的研究。在非均相催化中,催化剂活性显著受到活性中心和载体之间相互作用的影响。载体对于铂锡基催化剂的催化效果具有重要作用。本论文用不同方法制备了不同形貌的SBA-16载体及其负载的铂锡催化剂,并进一步探讨了它们的结构、物理化学性质与催化性能之间的关系。本论文工作得到主要结论如下:(1)利用模板剂F127制备PtSn/SBA-16催化剂并测试其活性,研究不同铂锡比对催化剂活性的影响。发现催化剂中Pt/Sn=1:4时催化剂的活性最高,在660℃时产率最大,可达51.3%,但是丙烯的选择性相对较低。(2)对于PtSn/SBA-16催化剂,在催化剂的合成过程中添加双模板剂F127与P123,发现催化剂的选择性有了显著的提升,TEM发现催化剂的孔道排列发生了变化,此时孔道交错排列,并且在助剂Sn含量较低时就可以获得较大的丙烯产率,有着较高的应用价值。(3)比较以上两组体系的催化剂,发现催化剂结构对丙烷脱氢活性影响很大,通过加入CTAB调节载体的孔道结构进而改变催化剂的催化活性。在加入CTAB/F127=0.2时Pt0.5/SBA-16催化剂的比表面积可达876 m2?g-1,此时较大的比表面积为Sn提供了大量的附着位点,当Sn含量较大时,其依然分布均匀,没有发生聚集,此时催化剂在活性组分Pt含量相同而Sn含量较低时催化活性就很高,在Pt:Sn=1:1时产率达到最大,最大产率在660 ℃时获得,可达56.7%。
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