氧化石墨烯负载铜基催化剂的制备和催化性能的研究

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本论文系统研究了氧化石墨烯上担载铜基催化剂的制备,通过对硝基苯酚(4-NP)的转化、甲基蓝(MB)的转化和罗丹明B(RhB)的转化,评价所合成催化剂的催化性能。  首先采用水热法,以三乙胺对氧化石墨烯进行预处理,然后进行铜物种的负载。X-射线粉末衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和透射电子显微镜(TEM)的表征,表明所合成的复合催化剂含有多种价态的铜物种,以零价、一价和二价形式存在。氮气吸附-脱附(BET)测试表明,所合成的复合催化剂(CuOx/rGO)具有中孔结构。催化性能测试结果表明,150℃水热条件下制备的CuOx/rGO催化剂对4-NP,MB和RhB的转化,具有很高的转化活性,活性参数和TOF高于文献中报道的数值。  然后采用氨基酸修饰的氧化石墨烯,在室温进行铜物种的负载。XRD测试表明,催化剂上铜物种的衍射峰不明显。但通过高分辨TEM的观察,可以观察到Cu2O或者CuO晶格的存在,表明有晶相铜物种生成。催化性能测试结果表明,制备的铜基催化剂,对4-NP的还原和亚甲基蓝的转化,具有很好的催化活性。  通过上述两个系列的负载型铜催化剂的合成、表征和性能评价,可知氧化石墨烯上负载铜催化剂时,多价态铜物种的存在更有利于4-NP的还原,亚甲基蓝和罗丹明B的转化。多价态铜物种的存在,既有利于表面再构,缩短诱导时间,又有助于电子在催化剂表面的传输,促进有机物的转化。
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