【摘 要】
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自然环境的恶化一直是一个长久性的问题,在多种环境问题中,水资源污染问题首当其冲,重金属污染一直被人们所重视,尤其是饮用水中重金属离子超标问题。由于它们的过度积累、生物放大和毒性,水中重金属的超标已经引起了政府和公众的密切关注。重金属主要以自然和人为为来源,对土壤、水环境以及植物产生巨大的危害。水中的重金属污染对人类及其他生物健康造成长远和持久的损害,因而,寻找一种快捷、准确、稳固、高效的水中重金属
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自然环境的恶化一直是一个长久性的问题,在多种环境问题中,水资源污染问题首当其冲,重金属污染一直被人们所重视,尤其是饮用水中重金属离子超标问题。由于它们的过度积累、生物放大和毒性,水中重金属的超标已经引起了政府和公众的密切关注。重金属主要以自然和人为为来源,对土壤、水环境以及植物产生巨大的危害。水中的重金属污染对人类及其他生物健康造成长远和持久的损害,因而,寻找一种快捷、准确、稳固、高效的水中重金属离子检测手段刻不容缓。在检测水中重金属离子的众多分析方法中,电化学分析法是最迅速、有效、简易、经济的手段。金属有机骨架材料(MOF)相对时兴材料,近年来,由于它卓越的孔隙结构多样性,高比表面积,简便合成,环境友好,热性能和化学性质稳定。因而,MOFs材料被频繁用于能量蓄积,生物传感器的催化剂,材料分离等领域。沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIF)是金属有机骨架材料的分类的一部分。它具有简单的合成,热稳定性和化学性能稳定的优势,因此也越来越被更多的研究者青睐。近年来,MOFs材料已经吸引了越来越多科研工作者的关注,在电化学传感器方面,显示出巨大的发展潜力和发展前景。但是,由于MOF材料大部分是导电性差,甚至不导电的,其在电化学传感器方面的应用是有限的。在目前,基于MOF的电化学传感器,同时又保存其特殊的孔隙结构,制备具有氧化还原活性和良好导电性的电化学传感器是我们一直需要去解决的课题。MOF材料可以与具有导电性材料或者是具有氧化还原的活性物质制成电化学传感器;同样MOFs衍生材料应用在电化学传感上又是一个新的方向,这样设计的电极界面具有用于微量物质特定的选择性,这使得MOFs材料的使用范围变得更广泛了。本工作基于ZIF优异的性质,以Zn-ZIF和Co,Fe-ZIF为模板制备了两种不同的ZIF衍生纳米材,并进行了电化学应用研究。本文工作主要包括以下两个内容:(1)利用碳化后的ZIF-8具有良好的导电性,并且依然保留了ZIF-8丰富的微孔结构,同时通过高温煅烧的ZIF-8形成了均匀的氮掺杂碳壳结构,拥有良好的吸附性能和催化性能。再利用氨基化将金纳米粒子(AuNPs)负载在ZIF-8上。借助于方波阳极溶出伏安法(SWASV),研究了所构筑的敏感界面对As(Ⅲ)分析检测的电化学机理和性能。结果表明AuNPs/1000-ZIF-8改进的玻碳电极(GCE)能够灵敏地检测砷As(Ⅲ),基本上不受其他重金属离子的影响,具有良好的稳定性和可再现性,可用于检测实际水样中的砷离子。(2)以Co,Fe-ZIF为模板衍生出含氮掺杂的碳纳米材料,核壳的Co,Fe-ZIF衍生材料作为一种有效的电化学催化剂,改进在玻碳电极上对常见的四种重金属离子进行电化学性能的研究,以铅离子为例,优化了实验条件,采用方波阳极溶出伏安法进行电化学分析。结果表明,所构建的敏感界面具有良好的抗其他竞争离子的干扰能力和良好的稳定性和再现性。
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