中国主要背景地区冬季碳质气溶胶组成特征及来源解析

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背景大气远离局地排放源,其污染主要来自区域污染输送,能够有效地揭示采样点所在大区域范围内的人类活动对大气成分的影响。对我国背景大气已有的研究缺乏对大气颗粒物碳质组分及其有机组分的组成特征、浓度和来源解析方面相关的研究报道。本研究选取了5个由中国气象局建成的区域大气本底站:龙凤山、上甸子、瓦里关、金沙和临安进行同步观测,提供了不同区域背景大气中碳质气溶胶和有机化合物浓度和组成特征等相关数据,并对碳质气溶胶进行了来源解析。研究结果如下:(1)2019-2020年冬季5个站点的PM2.5质量浓度高低顺序为龙凤山(102.55±70.36μg m-3)>上甸子(66.33±25.11μg m-3)>临安(55.63±30.66μg m-3)>金沙(35.08±25.21μg m-3)>瓦里关(17.12±4.34μg m-3)。对各站点72小时后向轨迹进行聚类分析,龙凤山和瓦里关的气团均为中长距离运输,上甸子、金沙和临安的气团存在短距离运输的气团。(2)在所有研究站点中临安的元素碳(Elemental Carbon,EC)浓度最高(1.14±0.43μg m-3),这可能与长三角地区发达的工业产业和高的汽车保有量有关。龙凤山代表的东北地区和上甸子代表的京津冀地区的供暖排放出大量有机碳(Organic Carbon,OC)和EC,此外较低的煤炭利用率也促进了东北地区碳质气溶胶的生成。所有站点的OC/EC比值都远大于2.0,说明了所有地区的碳质气溶胶都存在明显的二次污染,同时密集的火点也表明高OC/EC值可能与高的生物质燃烧有关。(3)将有机化合物与放射性碳同位素结合进行源解析,龙凤山、上甸子、瓦里关、金沙和临安的非化石排放分别占总碳(Total Carbon,TC)的69%、44%、61%、69%和50%。所有站点的非化石来源对TC的高贡献表明了非化石来源对中国冬季碳质气溶胶的重要性。化石源是所有站点EC的主要来源(73±12%),化石源对OC的贡献率(39±13%)低于对EC的贡献率,燃煤是各地区碳质气溶胶的主要化石燃烧源。化石来源的有机碳主要以二次气溶胶形式存在(81%)。脱水糖比值表明各地区主要燃烧的生物质是农业废弃物。α-蒎烯二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)、生物质燃烧SOA是各地区现代源OC主要来源之一,异戊二烯SOA是长江中下游和青藏高原地区自然源OC主要来源之一。在所有区域,二次有机碳(Secondary Organic Carbon,SOC)贡献了最多的TC,这意味着SOC是中国区域大气碳质气溶胶中的重要组成,也表明中国存在SOC的区域背景。
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