【摘 要】
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土壤体系中添加有机质可以促进固相铁的形成,从而催化H2O2在固相产生·OH,直接在固相体系下氧化土壤中石油类污染物。然而不同反应条件下H2O2分解特性和·OH产生规律尚不明确,且H2O2分次投加时后面各级反应过程中催化剂利用效率降低的问题还有待解决。因此本文通过向未被污染的土壤中添加定量的腐殖酸（HA）和壳聚糖（Cs）制造成土壤固相铁,进行铁转移特性及结构分析,并通过改变H2O2浓度、催化剂投加量
【基金项目】
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国家自然科学基金:富有机质重度污染土壤Fenton定向氧化石油烃的机制及其在低温油区的应用（No.51778524）; 国家自然科学基金:吸附态陈旧性石油重度污染土壤的固相铁Fenton氧化修复技术及机制基础研究（No.51378413）
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土壤体系中添加有机质可以促进固相铁的形成,从而催化H2O2在固相产生·OH,直接在固相体系下氧化土壤中石油类污染物。然而不同反应条件下H2O2分解特性和·OH产生规律尚不明确,且H2O2分次投加时后面各级反应过程中催化剂利用效率降低的问题还有待解决。因此本文通过向未被污染的土壤中添加定量的腐殖酸（HA）和壳聚糖（Cs）制造成土壤固相铁,进行铁转移特性及结构分析,并通过改变H2O2浓度、催化剂投加量、H2O2投加方式来研究各反应条件下H2O2分解特性和·OH产生规律,并通过向反应体系中加入盐酸羟胺来提高H2O2分次投加时后面各级催化剂利用效率,并进一步探究各反应条件对TPH氧化规律以及对于后续生物修复过程的影响。通过研究得出以下结论:（1）向土壤中加入有机质制备固相铁后,促进了碳氢键C-H和碳氧键C=O的形成以及高电位铁α-Fe OOH、γ-Fe OOH和Fe OOH的形成,且发现土壤S1和腐殖酸的促进作用更为明显。向土壤S1投加20%HA时,铁转移量可达到4383.3mg/kg。（2）H2O2会在反应前期快速大量分解,·OH也在前期达到高强度。H2O2浓度由900mM提高至1800mM时,反应前期H2O2分解速率逐渐加快,·OH总强度由1.12a.u.提高至1.96a.u.;TPH氧化量由30.5%提高至48.8%。（3）H2O2分次投加可以延长H2O2存在时间,提高·OH总强度,从而促进TPH的去除效果,且能促进长链烃的去除。1800mM H2O2分次4投加（450×4）时,H2O2持续时间由单次投加（1800×1）的60h提升至90h,·OH总强度由1.96a.u.提高至2.47a.u.;去除率由45.8%提高至55.7%。（4）H2O2分次投加时后面各级·OH强度和TPH去除效果较第一级明显减弱,在分次投加过程中向体系中加入盐酸羟胺可以将Fe3+还原成Fe2+,克服了后面各级反应中Fe2+不足的弊端,使其接近第一级反应的水平。在450×4的投加方式下,·OH总强度由未加入盐酸羟胺时的2.47a.u.提高至3.85a.u.;TPH去除率由55.7%提高至78.7%。（5）H2O2总投加量不变的前提下H2O2分次投加较单次投加相比微生物数量明显提升,在有机固相铁体系下采用450×4的投加方式进行Fenton氧化后石油降解菌和总菌微数量分别为104.1和104.9,是在1800×1的投加方式下化学氧化后石油降解菌(102.4)和总菌(103.6)数量的50倍和20倍。在450×4的投加方式下DOC和氨氮利用率高达72%和81%,是1800×1投加方式下DOC（27%）和氨氮（20%）利用率的2.7倍和4.1倍。研究表明H2O2分次投加的化学预氧化可以促进生物修复阶段的微生物活性和营养物质利用。（6）采用450×4的投加方式后生物修复阶段TPH去除率为31.4%,是1800×1投加方式下TPH去除率（14%）的2.2倍。450×4的投加方式下Fenton氧化联合生物修复总去除率高达87.4%。研究表明H2O2分次投加的化学预氧化可以促进生物修复阶段的微生物活性和营养物质利用,从而提高生物修复阶段TPH去除效果。
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