由Si、C和N元素所组成的二元化合物及三元化合物具有优秀的机械、化学和热性能,在实际工业生产中有广泛的应用。关于这类材料的实验与理论研究从未间断过,然而具有明确化学计量比和结构的Si-C-N化合物仍然非常少。本论文采用CALYPSO结构预测程序对Si CN和Si3N4进行了结构的预测,采用CASTEP第一性原理计算模块创建结构,并对预测和创建的结构进行稳定性判定,研究了亚稳相的能带结构,态密度,弹性模量以及理论维氏硬度。采用CASTEP计算模块,通过对N原子在3C-SiC结构中取代C原子、取代Si原子以及占据第一类或第二类间隙位置的结构的计算,研究了N原子在3C-SiC结构中不同占位对结构稳定性的影响,及N原子的含量对SixCyNz的电子性质、弹性模量和维氏硬度的影响。结果显示仅当N原子取代C原子并且C原子被取代的比例为1/4和1/8时的结构是稳定的,由于与C原子相比,N原子的多一个外层电子,因此C原子被N原子取代后的结构具有电子导电的特性,而随着N原子比例的增加,硬度逐渐降低。采用CALYPSO程序和CASTEP模块相结合的方法,预测了Si:C:N=1:1:1的SiCN的晶体结构,并与Kawamura所提出的c-SiCN结构进行了对比研究。发现与c-SiCN结构相比之下,本论文所预测的三个结构,不论是常压相t-SiCN,还是高压相o-SiCN和h-SiCN,在能量上都更具有优势。t-SiCN是一种具有窄带隙的超硬材料,o-SiCN和h-SiCN是具有空穴导电性的硬材料。采用CALYPSO程序和CASTEP模块相结合的方法,预测了Si3N4的晶体结构,发现了两种能量介于稳定β相和高压γ相之间的结构t-Si3N4和m-Si3N4,以及一种相对于γ相的相变压力点为198 GPa的更高压的相o-Si3N4。三种结构都是具有宽带隙的半导体,硬度与α、β和γ相的硬度相当,并且随着压力的增加而变高。随着压力的增加,在常压下都是脆性材料的三种结构的Si3N4,先后变成韧性材料。随着常压相向高压相的转变过程中,对于它们在零压下的弛豫结构中,每个原子的配位键数的逐渐增多,并且键长逐渐增长。采用CASTEP计算模块以常压相中相类似的Si-N层为基础层,通过一系列的对称操作,构建了多种类β-Si3N4相的氮化硅结构,并对它们的形成焓、稳定性、各种性质进行了计算。由于α相中的原子层堆垛顺序ABCD(CD层为AB层的镜面反射层)与传统意义上的堆垛顺序有冲突,因此本论文对类β-Si3N4结构中的原子层的堆垛顺序进行了重新的定义。通过计算发现当结构满足相邻两Si-N层中仅有一层为镜面反射结构,并且相邻两Si-N层的中心N原子不位于同一c轴方向时的能量较低,但是这两个条件仅是能量较低的必要非充分条件。在众多的类β-Si3N4结构中,发现了一个潜在的δ相结构,其为α相的一半的结构,即α相中从上下两个方向看去的两个β相的相邻两Si-N层所组成的结构。