石墨相氮化碳的光催化性能及其优化

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石墨相氮化碳(g-CN)作为一种半导体聚合物光催化剂,由于其原料价格低廉、制备工艺简单、能带结构合理且具有优异的化学稳定性和热稳定性而在光催化领域备受关注。然而在g-CN体系中光生电子-空穴对复合情况严重,所制备样品的表面结构仍不理想,限制该材料在光催化领域的大规模应用。本论文首先对比研究了不同气氛下所制备的g-CN样品结构、光吸收性能、比表面积以及电子转移能力等方面的差异,分析了它们对样品光催化性能的影响;之后发展了等离子处理表面改性的方法,对g-CN的光催化性能做了进一步优化。在不同的气氛(空气、氮气、氩气及真空)下通过热解聚合三聚氰胺的方法制备了g-CN样品,并通过各种表征手段系统分析了它们的结构、价键特性、光吸收性能、电子转移能力等性质的变化,对其光催化性能的不同进行了探讨。研究结果表明空气气氛下的所制备的样品比表面积为20.15 cm~3/g,且含有丰富的含氧基,具有最好的光催化性能。氮气和氩气气氛下所得样品的比表面积较低、光生电子-空穴对的复合几率较高,从而具有较差的光催化性能。而真空气氛下所制备的样品虽然表现出优异的光吸收性能和光生电子-空穴对的分离效率,但是其比表面积为14.30cm~3/g,光催化性能低于空气气氛下所制备的g-CN样品。研究了等离子表面改性对g-CN样品光催化性能的影响。结果表明等离子处理前后,样品的整体结构、价键特性、光吸收性质以及能带结构基本保持稳定,其比表面积出现了微调;然而处理后的样品表面成分及键合状态发生显著变化,表面的微观形貌也表现出了不同的特征。氧等离子体对样品表面具有更强的刻蚀能力和改性效果,使样品的比表面积增加到17.6 cm~3/g,并引入了含氧基团从而有效降低了样品光生载流子的复合几率,因此其光催化性能得到了大幅提高,催化降解罗丹明B的效率达到未处理样品的4.2倍。而氮等离子处理后样品的比表面积有所降低,其光催化性能与未处理样品相比反而出现了下降。由于g-CN的热学与化学稳定性极高,等离子处理后样品的光催化性能表现出了优异的稳定性。
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