二维二硫化钼是一种过渡金属硫化物,自身具有优异的电学与光学特性,与其他二维材料构成的范德华异质结可作为光催化材料,有效抑制光生载流子复合。近年来,通过3d过渡金属元素掺杂到Mo S2中来诱导全解水催化反应的研究少有报道,本文将选取过渡金属元素Co、Fe掺入单层Mo S2及其相关异质结,探究能否进一步提高材料的光催化效率,改善光催化反应中析氢与析氧反应不平衡的现象。论文以第一性原理为基础,对单层Mo S2与Mo S2/WSe2、Mo S2/WS2、Mo S2/Mo Se2三种相关异质结分别使用Co、Fe进行掺杂,同时计算了各掺杂体系的能带结构、态密度、光吸收谱、带边位置等电学与光催化性质,论文主要的研究成果如下:（1）基于第一性原理方法密度泛函理论构建了单层Mo S2及Mo S2/WSe2、Mo S2/WS2、Mo S2/Mo Se2相关异质结的模型结构,使用Materials Studio软件中的CASTEP计算模块对各模型结构优化。同时计算了单层Mo S2掺杂体系在不同环境下的形成能,以及各异质结掺杂体系在不同层间距下的形成能,最终得到了优化后的结构模型。（2）基于优化后的稳定结构,论文计算了2.08%、3.70%和8.33%掺杂浓度下Co-Mo S2、Fe-Mo S2单层掺杂体系,以及Mo S2/WSe2、Mo S2/WS2、Mo S2/Mo Se2异质结掺杂体系的能带结构、分态密度等电学性质。结果表明,相较于掺杂前,掺杂后材料带隙值均小于0.65e V,且引入杂质能级,与文献中其他过渡金属元素掺杂后的能带表现相似。为避免PBE杂化泛函计算的带隙值偏小而影响带边位置的准确性,各掺杂体系采用HSE06杂化泛函方法,最终得到实际参与析氢析氧反应的导带底和价带顶之差均满足光催化材料要求的1.23e V,表现出光催化全解水材料的潜力。（3）基于第一性原理方法的密度泛函理论,论文研究了单层Mo S2及其相关异质结掺杂体系的光催化特性。通过分析光吸收系数,发现过渡金属Co、Fe的掺杂均使材料对可见光的利用率得到增强,波长在800nm时,Co掺杂浓度为8.33%时的光吸收系数相较于本征Mo S2提升最明显。当太阳光作为光源时,对于单层Mo S2及其相关异质结,Co、Fe的掺杂使材料对太阳光吸收的改善明显,有助于提高材料的光催化效率。（4）基于HSE06杂化泛函对能带的计算结果,论文分析了各掺杂体系相对于真空能级的带边位置。计算结果表明,单层Mo S2在不同浓度Co、Fe掺杂后的带边位置得到改善,当Co和Fe掺杂浓度分别为3.70%和8.33%时,其带边位置在提高光催化能力的同时,改善了本征态时析氢与析氧能力不平衡的现象,在此基础上对材料施加压缩应变能够进一步改善光催化特性。在各异质结掺杂体系中,Fe-Mo S2/WS2为Type-Ⅰ结构类型,光生电子在界面处发生复合,但仍有效延长大部分光生载流子寿命。其余异质结均为Type-Ⅱ-PN型结构,光生空穴和电子分别保留在不同材料的价带和导带,抑制光生载流子复合,大幅提高反应活性。