有机铅卤钙钛矿的合成与光学特性的研究

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有机铅卤钙钛矿CH3NH3PbX3(X = C1,Br,I)因为在太阳能电池领域的优秀表现而引起广泛的关注。在短短几年的研究时间内(2009-2016),钙钛矿太阳能电池的转换效率达到了可以与商用单晶硅太阳能电池相媲美的程度。钙钛矿材料的合成方法是多种多样的,常见的方法有气相沉积法、溶液化学法、热注射法以及室温重结晶法等,利用这些方法可以制备出钙钛矿纳米片、纳米棒、量子点等形貌各异的样品。有机铅卤钙钛矿具有非常优异的光学性质,其带隙和发射波长可以通过成分的替换和样品的尺寸来调控,调控的范围可以覆盖紫外、可见光和近红外波段,荧光量子产率可以达到90%。载流子寿命长和扩散长度大这些特性使得钙钛矿材料非常适合作为激光的增益介质,因此,除了在太阳能电池领域的应用,铅卤钙钛矿材料在发光二极管、激光、光探测器领域的应用也是非常有前景的。在本论文中,我们的主要工作是围绕着有机铅卤钙钛矿的合成与其光学性质来展开的。首先我们制备了 CH3NH3PbBr3钙钛矿纳米颗粒、纳米片、棒状结构、量子点以及薄膜,表征了这些样品的形貌,测试了它们的光学性质。特别需要指出的是,我们研究了薄膜样品的多光子发射过程。此外,我们尝试利用阳极氧化铝模板来制备钙钛矿棒状结构,这可能为钙钛矿样品的合成提供新的参考。其次我们研究了钙钛矿纳米片的量子限域效应。在实验中,我们通过控制反应物的摩尔比例来调控钙钛矿片状结构的厚度,从而可以观察到钙钛矿从三维结构到二维结构的转变,在此过程中,其光学吸收谱与光致发光谱会发生明显的蓝移现象。当钙钛矿片状结构的厚度逐渐变小时,电子空穴对受到的库伦屏蔽作用会减弱,这将导致激子结合能的增加,从而可以在室温下观察到激子特性。我们测试了单层钙钛矿纳米片的激子结合能,其值为218 meV,是远远大于三维钙钛矿的激子结合能的。最后,我们尝试了金属-钙钛矿复合结构的合成,这将为钙钛矿材料新结构的合成提供参考。
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