【摘 要】
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由于化石燃料的过度消耗造成了能源危机和一系列环境污染的问题,氢能逐渐受到了人们的重视。在众多产氢的方法中,电催化分解水被认为是最有前途的方法,因为反应产物纯度高且过程无污染。电催化分解水由析氢反应（HER）和产氧反应（OER）组成。相比HER,OER的反应动力学缓慢限制了整个电解水技术的发展。目前,氧化铱（Ir O2）和氧化钌（Ru O2）是常用的商业OER催化剂,但低丰度和高成本使它们无法广泛应
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由于化石燃料的过度消耗造成了能源危机和一系列环境污染的问题,氢能逐渐受到了人们的重视。在众多产氢的方法中,电催化分解水被认为是最有前途的方法,因为反应产物纯度高且过程无污染。电催化分解水由析氢反应（HER）和产氧反应（OER）组成。相比HER,OER的反应动力学缓慢限制了整个电解水技术的发展。目前,氧化铱（Ir O2）和氧化钌（Ru O2）是常用的商业OER催化剂,但低丰度和高成本使它们无法广泛应用,因此需要探索廉价高效的OER催化剂。本论文制备了一系列高效镍基OER催化剂,并研究了它们的催化机理。具体内容如下:（1）通过钨掺杂诱导相转变策略制备了钨掺杂的硫化镍异质结（W-Ni3S2/Ni7S6）,有效地提升了硫化镍的OER性能。W不但能调节催化剂的形貌构建出均匀的纳米棒阵列,而且能诱导Ni3S2相转变为Ni7S6,Ni3S2和Ni7S6界面能为催化剂提供丰富的活性位点,提高电荷转移速率。此外,W还能调节Ni的电子结构,进而提升W-Ni3S2/Ni7S6的OER活性。W-Ni3S2/Ni7S6仅需202和285 m V的过电位即可达到100和200 m A·cm-2的电流密度,是一种优秀的OER催化剂。本工作不仅为构建纳米异质结阵列提供了一种有效策略,还为在原子水平调控异质结电催化性能提供了新视角。（2）通过一步水热法合成了三金属缺陷金属有机框架(简称Ni Co1.08BDC-Fc0.24),调节Ni的电子结构,同时发挥金属有机框架（MOFs）结构的灵活性,用配体替换的方法在催化剂中引入缺陷,使Ni Co1.08BDC-Fc0.24暴露出更多的活性位点,有效加快了反应的动力学过程,从而提升了Ni Co1.08BDC-Fc0.24的OER活性,仅需278 m V过电位即可达到100 m A·cm-2的电流密度。本工作为从电子结构调控MOFs电催化性能提供了一种新策略。（3）通过溶剂热法和电化学沉积法合成了氢氧化镍/羟基氧化铁异质结催化剂,利用Fe调节Ni的电子结构,提升Ni的内在活性,且二者的界面可以促进物质的有效传递,提高电荷转移速率,最终得到了一种高效的OER催化剂,仅270 m V的过电位即可达到100 m A·cm-2的电流密度,且稳定性优秀。本工作利用电催化剂结构-活性关系,通过调节异质结的界面电荷来调控催化剂活性,为开发高效电催化剂提供了新思路。
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