【摘 要】
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纳米金属催化剂的晶体结构、组成、形貌等对其催化性能有重要影响,制备方法对实现不同微观结构纳米金属催化剂可控制备具有关键作用。本研究采用强静电吸附和化学沉积法,实现了高分散、粒径可控的负载型一元Pt纳米催化剂的制备;采用湿化学还原法制备了二元CuxNiy纳米金属催化剂。研究了催化剂结构与制备条件的关系,并开展了一元纳米Pt催化剂、二元CuxNiy纳米催化剂催化硝基芳烃加氢活性研究。具体的研究结果总结
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纳米金属催化剂的晶体结构、组成、形貌等对其催化性能有重要影响,制备方法对实现不同微观结构纳米金属催化剂可控制备具有关键作用。本研究采用强静电吸附和化学沉积法,实现了高分散、粒径可控的负载型一元Pt纳米催化剂的制备;采用湿化学还原法制备了二元CuxNiy纳米金属催化剂。研究了催化剂结构与制备条件的关系,并开展了一元纳米Pt催化剂、二元CuxNiy纳米催化剂催化硝基芳烃加氢活性研究。具体的研究结果总结如下。（1）负载型Pt/TiO2纳米催化剂的制备与催化性能研究。采用强静电吸附和化学沉积相结合的方法制备了Pt负载量为0.5-7.4wt%的Pt/TiO2催化剂,以催化4-硝基酚加氢制备4-氨基酚为模型反应,研究了反应温度、原料浓度、氢气压力及催化剂负载量等对其催化活性的影响。研究结果表明制备的Pt/TiO2纳米催化剂中Pt纳米颗粒的平均粒径为2.0-3.6 nm,颗粒分散性高。当以所制备的Pt/TiO2为催化剂催化4-硝基酚加氢反应时,在低温下显示出优异的催化活性。当以0.5wt%Pt/TiO2为催化剂,在反应温度为20 ℃,4-硝基酚浓度为0.048 mol L-1,催化剂用量为3wt%,H2压力为0.8 MPa的条件下反应15 h后,4-硝基酚的转化率和目标产物4-氨基酚的选择性均达到100%。（2）负载型Pt/C纳米催化剂的制备与催化性能研究。以强静电吸附法和化学沉积法相结合,分别制备了Pt负载量为5.1wt%、10.9wt%、16.5wt%的Pt/C纳米催化剂,以催化4-硝基酚加氢制备4-氨基酚为模型反应,研究了反应温度、原料浓度、H2压力及催化剂负载量对反应的影响。研究结果表明,制备的Pt/C催化剂中Pt纳米颗粒的分散性高,Pt纳米颗粒的平均粒径为2.4-3.0 nm。以所制备的Pt/C为催化剂催化4-硝基酚加氢反应,目标产物4-氨基酚的选择性均为100%。当以16.5wt%Pt/C为催化剂,在原料浓度为0.0048 mol L-1、H2压力为0.5 MPa、催化剂用量为2wt%时,80 ℃的反应温度下反应10 h后,4-硝基酚的转化率达到99.8%。（3）二元CuxNiy纳米纳米催化剂的制备与催化性能研究。以醋酸镍和硝酸铜为原料,以水合肼为还原剂,采用湿化学还原法制备了二元CuxNiy纳米金属催化剂。研究结果表明:金属Cu~0和金属Ni~0组分的共同存在有利于双金属CuxNiy纳米粒子中小尺寸金属纳米粒子的形成。与单金属Cu~0和Ni~0纳米粒子相比,双金属CuxNiy纳米粒子在催化1-硝基蒽醌加氢反应中展现更高的催化活性。金属Ni~0纳米粒子的分散以及金属Ni~0与Cu~0之间的相互作用可能在1-硝基蒽醌催化加氢反应中起重要作用。在120℃下用双金属Cu0.25Ni0.75纳米颗粒催化氢化1-硝基蒽醌反应4 h,1-硝基蒽醌转化率为99.7%,1-氨基蒽醌选择性为98.7%。
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