【摘 要】
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甲烷不仅是一种能源也是一种危害严重的温室气体,汽车或者工业尾气中甲烷的排放会带来严重的环境问题。与传统火焰燃烧处理法相比,甲烷催化燃烧技术更为高效。Pd/Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧领域研究最为广泛,但其较差的低温催化活性、热稳定性及抗水蒸气毒化能力限制了它的进一步应用。本论文设计制备了类水滑石衍生Mg Al2O4尖晶石负载的钯基催化剂,并在甲烷催化燃烧反应中对其催化性能及构效关系进行了研究。本
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甲烷不仅是一种能源也是一种危害严重的温室气体,汽车或者工业尾气中甲烷的排放会带来严重的环境问题。与传统火焰燃烧处理法相比,甲烷催化燃烧技术更为高效。Pd/Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧领域研究最为广泛,但其较差的低温催化活性、热稳定性及抗水蒸气毒化能力限制了它的进一步应用。本论文设计制备了类水滑石衍生Mg Al2O4尖晶石负载的钯基催化剂,并在甲烷催化燃烧反应中对其催化性能及构效关系进行了研究。本文首先采用浸渍法制备了镁铝类水滑石负载的钯基催化剂,考察了催化剂焙烧温度对甲烷催化燃烧活性的影响。发现催化活性受金属分散度和催化剂表面氧空位含量的共同影响,金属分散度越高,催化剂表面氧空位含量越高,越有利于甲烷催化燃烧反应。此外,焙烧温度越高的催化剂稳定性越高。其原因在于:高温增强了载体Mg Al2O4尖晶石物相的结晶度,从而促进了金属-载体间的相互作用,稳定了活性物种Pd O。基于以上研究成果,进一步制备了镁铝类水滑石衍生尖晶石负载的钯基催化剂,分别考察了载体Mg/Al摩尔比、载体中Mg助剂的掺杂方式、载体焙烧温度及Pd浸渍方式对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响规律。Mg/Al比为1/3的Pd/Mg Al3催化剂具有最高的甲烷催化燃烧活性,并且具有比传统Pd/Al2O3催化剂更高的稳定性及抗水蒸气毒化能力。通过对催化剂进行表征发现,载体Mg Al2O4尖晶石物相会增强Pd O与载体之间的相互作用,促进Pd O的分散和结晶,同时Mg Al2O4尖晶石表面较高的氧空位含量会提高反应过程中的氧迁移率,提高了催化剂的催化活性和稳定性。Mg/Al比可以调控载体的酸碱性,合适的Mg/Al比会促进载体具有合适的酸碱性,使得Pd O维持氧化态的同时不会被过度氧化,故具有最佳的甲烷活化能力。此外,Mg Al2O4尖晶石的碱性可以抑制催化剂表面羟基的聚集,促进反应过程中氧的交换与迁移,提高催化活性并增强了催化剂抗水蒸气毒化的能力。以上成果对于高性能甲烷催化燃烧催化剂的设计和制备具有较好的参考价值。
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