MOFs衍生氧化物负载贵金属催化剂的可控制备及催化性能研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wryktt
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,我国的空气污染问题频发,引起了全社会的广泛关注。随着人们环境保护意识的提高,对于污染物的治理迫在眉睫。挥发性有机污染物(VOCs)是造成雾霾等主要空气污染现象的罪魁祸首,而催化氧化法被认为是消除VOCs重要方法之一,在工业废气净化领域有着广阔的发展前景。催化氧化法的关键是研发出高性能的催化剂。目前工业中常用的催化剂主要是负载贵金属催化剂,其优点是低温氧化活性很好,但是其高温烧结。为了解决这一问题,常采用多孔材料负载贵金属纳米粒子的策略,在提高比表面积的同时又提高了贵金属粒子的分散,避免了贵金属纳米粒子的团聚,从而延长催化剂的使用寿命。此外,催化剂载体对催化性能也有着重要影响。金属有机骨架材料(MOFs)是一种新兴的多孔纳米材料,具有孔径可调节、结构可修整、表面易于功能化的特性,在气体吸附、储氢与催化领域有着广泛的应用前景。并且相比于传统的分子筛,MOFs可以直接引入金属位点。然而MOFs普遍高温稳定性较差,难以直接应用于VOCs的催化氧化。因此,本学位论文对两种MOFs分别进行了不同气氛下的热处理,并将其作为载体并制备了两种催化剂:以Ce-BTC作为前驱体的CeO2负载Pd纳米粒子催化剂,以及以ZIF-67作为前驱体制备的Co3O4负载Au纳米粒子催化剂。采用多种技术对两个系列的催化剂进行了物化性质表征,并选用甲苯或一氧化碳氧化反应评价了其催化性能,建立了构效关系。论文主要研究成果如下:(1)首先,采用一锅法通过改变反应温度原位还原制备出Pd/Ce-BTC前驱体。然后,将该前驱体在不同气氛下进行热处理来制备in-situ xPd-CeO2(x=1wt%)催化剂。该催化剂具有一维纳米棒状结构(宽度约为300 nm),并且平均粒径为2.2 nm的Pd粒子均匀的分散在CeO2表面。与两步法制备的催化剂y Pd/CeO2(y=1 wt%)以及体相催化剂(0.98Pd/bulk CeO2)相比,该系列催化剂表现出较好的CO氧化活性,这与一锅法原位还原的Pd表现出的高分散性以及载体与活性位之间的相互作用有关,保护性气氛下制备样品中的Pd有助于提高吸附氧物种的能力。(2)首先,采用不同浓度十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)制备出改性的ZIF-67前驱体。然后,采用表面吸附法和高温热解法制备了z Au/Co3O4(z=0.05wt%)催化剂。该系列催化剂表现出规整的立方体形貌,并且随着CTAB浓度升高,其晶粒尺寸逐渐缩小。相比于体相催化剂(0.97Au/bulk Co3O4),z Au/Co3O4催化剂具有更好的甲苯氧化活性。载体的多孔结构以及晶粒尺寸的缩小是关键影响因素。
其他文献
随着互联网的蓬勃发展,网络信息已涉及许多领域,从人类发展历程可知,信息的主要载体是文本,因此解决多标签文本分类问题具有重要意义。近年来,深度学习技术在自然语言处理领域取得了革命性的进步,特别是在多标签文本分类中,基于深度学习的方法逐渐成为研究热点。目前,基于深度学习的多标签文本分类,普遍采用序列到序列的编码解码网络结构,其中解码部分常使用序列生成方式预测标签序列。然而,使用序列生成方式容易产生错误
氦透平膨胀机是氦制冷系统中的关键制冷机械部件。氦透平膨胀机传统的蜗壳结构型式普遍采用的是蜗牛型结构,该结构型式较为复杂,蜗壳圆弧壁面精加工时所受阻碍较大,并且易受切削经验误差的影响,进而影响着蜗壳气动性能。为了克服传统蜗壳结构加工时遇到的问题,本论文开展了一种新型的筒体蜗壳结构氦透平膨胀机的研究工作,主要包括新型筒体蜗壳氦透平膨胀机的内部流动特性研究及不同筒体蜗壳结构对氦透平膨胀机性能的影响研究。
随着我国经济的不断发展,处于成长期高速发展的健身行业越来越被人们所关注,我国具有健身习惯人群所占比例也越来越高,根据行业数据推算,我国至少未来10年健身行业都处于高速发展阶段,对健身品牌视觉符号的研究具有广阔的市场潜力和迫切的市场需求。在此背景下,从健身行业开始入手分析,结合自身经历,调研健身品牌标志图形视觉符号分析及行业分析,针对目前国内各类健身品牌标志图形现存问题展开逐步的分析。同时深入挖掘健
从2002年开始,国内部分银行逐步尝试信用卡业务经营模式改革。经历了十余年的商业实践,不少股份制银行已成立信用卡事业部,为业务发展提供了强大的内生动力。相较之下,一些大
现阶段我国水利工程建设事业稳步推进,修建大坝的数量逐年增多,缓解了能源压力,带来了经济效益,相对应也带来了不可避免的风险与隐患,为保障大坝的长期安全运行,大坝安全监测的重要性逐渐显现出来。大坝安全需要关注的问题有坝体形状变化、温度变化、渗流观测及内部受力情况,而形变的产生往往是安全事故发生的前兆,是大坝监测中的重中之重。传统测量方法如引张线法、水准法和测斜仪法等随着大坝的增高和使用寿命的限制,越来
MPL综合征(Marfanoid-progeroid-lipodystrophy syndrome,MPL)是一种新发现的原纤维疾病,主要由于FBN1基因倒数第二个外显子发生移码突变所导致。FBN1基因位于15号染色体上,
磁共振成像具有扫描时间长的缺点,过长的扫描时间容易给磁共振成像带来运动伪影,而且还可能会加重患者的病情,提高单位时间内的扫描成本,因此快速的磁共振图像重建一直是磁共振成像的研究热点。压缩感知作为目前主流的稀疏信号重建方法已经在快速磁共振图像重建领域取得了较好的效果,然而其复杂的理论知识导致其具有较高的研究门槛,并且耗时的在线重建流程也饱受诟病。因此,一种更快更方便的快速重建方法是快速图像重建领域目
脉冲星是一种具有高速旋转特性的磁化中子星,可在射电、可见光、X射线及Y射线等电磁波频段中产生信号辐射。X射线集中了 X射线脉冲星的绝大部分能量,易于实现探测设备的小型
本文以笔者所在的H公司为研究对象,描述了其成长历程和现阶段遇到的发展困境。在当前经济形势与行业发展现状的背景下,从企业成长理论和企业战略管理理论出发,采用多种分析工
近年来,社会经济发展不断稳步前进。作为社会经济发展坚实的物质保障的土地资源,具有不可再生性,在社会经济发展中的重要作用日益凸显。如何平衡资源和发展,破解土地资源紧缺难题,成为时代发展的重要命题。随着政府体制改革的不断深入,国土资源管理工作的任务不断加重,基层国土资源系统的工作压力也日益增加。现阶段,我国基层国土资源系统人力资源对国土工作人员的考核和其他政府机关对公务员考核基本一致,因国土工作的涵盖