【摘 要】
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表面等离子体共振(Surface Plasmon Resonance,SPR)传感器具有高效、无标记和实时测量等优点,在生物医学、环境检测、农业和食品安全等领域得到了广泛研究。由于传统SPR传感器的灵敏度限制,对于低浓度或小分子(<500Da)分析物的检测面临挑战,所以提升传感器的灵敏度和增强待测分子与传感器之间相互作用是研究的重点。结构化纳米材料是结构上具有组建特点的纳米级别材料,将其结构组建的
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目,No.61575084,基于微纳结构和石墨烯增强的SPR光纤传感研究,2016.01-2019.12; 广东省科技发展专项资金(公益研究与能力建设第一批),No.2017A010101013,面向肿瘤早期快速诊断的光纤表面等离子共振检测技术研究,2017.01-2019.12; 广州市科学研究专项,No.201707010500,基于光纤表面等离子共振检测肿瘤标记物的关键
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表面等离子体共振(Surface Plasmon Resonance,SPR)传感器具有高效、无标记和实时测量等优点,在生物医学、环境检测、农业和食品安全等领域得到了广泛研究。由于传统SPR传感器的灵敏度限制,对于低浓度或小分子(<500Da)分析物的检测面临挑战,所以提升传感器的灵敏度和增强待测分子与传感器之间相互作用是研究的重点。结构化纳米材料是结构上具有组建特点的纳米级别材料,将其结构组建的特点和传感器特点相结合,可进一步提升传感器性能和拓宽检测应用,本文工作将纳米金刚石(Nanodiamond,NDs)和二硫化钼(Molybdenum disulfide,MoS2)纳米花两种结构化纳米材料与SPR传感器相结合,实现灵敏度增强并提高对小分子分析物的捕获效率。研究工作包括优化材料的最佳修饰次数,表征折射率灵敏度,获得最佳性能传感器并研究应用于双极性分子的吸附解吸附检测和生物Ig G免疫检测。本文主要工作总结如下:(1)基于MoS2纳米花增强SPR传感器研究。首先,通过改变MoS2纳米花在纯金膜SPR(Au-SPR)芯片上的不同修饰次数获得最佳性能的SPR传感器,折射率灵敏度从2014 nm/RIU提升至2533nm/RIU,灵敏度增幅为26%。然后,利用传感表面MoS2纳米花的强负电性和花瓣状形貌特点,将MoS2纳米花增强SPR传感器分别应用于对双极性分子罗丹明B(479 Da)和极性氨基酸分子赖氨酸(146 Da)进行吸附解吸附实验,解吸附率分别为96.4%和96.1%。(2)基于NDs增强的SPR传感器研究。首先,在Au-SPR芯片表面修饰一层纳米金刚石,折射率灵敏度由9773nm/RIU提升至10682 nm/RIU,增幅10%。然后应用于对小鼠Ig G(浓度为5-200μg/m L)的生物检测,灵敏度由0.07 nm/(μg/m L)明显提高到0.11 nm/(μg/m L),提高了57%,检测极限由0.071μg/m L降低到0.036μg/m L。(3)基于MoS2纳米花与NDs混合增强的SPR传感器研究。首先,在Au-SPR芯片先修饰一层MoS2纳米花,再修饰NDs并优化修饰次数,获得最佳灵敏度的传感器,最佳折射率灵敏度由9658 nm/RIU提升至12438nm/RIU,提升幅度为29%,并应用于对小鼠Ig G(5-200μg/m L)的生物检测,灵敏度由0.08 nm/(μg/m L)明显提高到0.16 nm/(μg/m L),提高了100%,检测极限由0.069μg/m L降低到0.024μg/m L。本文工作表明MoS2纳米花的多面立体花瓣状和丰富负电尖端等特点,有效增强传感器的体折射率灵敏度,应用于吸附解吸附双极性分子(分子量为146-479 Da)时具有很高的解吸附率;纳米金刚石增强SPR在体折射率传感中有增强效果,其良好生物兼容性应用于小鼠Ig G(浓度为5-200μg/m L)免疫检测能有效地提升灵敏度。两种材料结合能共同提高体折射率灵敏度,并大幅度提升在免疫检测方面的灵敏度和降低检测极限,有效地解决SPR在检测低浓度、小分子方面的不足。
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