以硅藻土为原料合成沸石分子筛Beta及其催化应用

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环己基苯是一种重要的高附加值的精细化工中间体,环己基苯高的沸点和接近室温的冷凝点使其具有特殊的物化性能,可用于锂离子二次电池电解液的添加剂;可改善电池的安全性能,也用于合成TFT液晶材料等。此外,通过环己基苯的氢化氧化反应可以制备苯酚和环己酮,解决了过多的副产物丙酮产生问题。本文研究了改性H-Beta分子筛的制备及表征,考察了凝胶组成、晶化温度、晶化时间对合成Beta影响;并将其应用于催化苯与环己烯烷基化反应合成环己基苯的反应,考察了催化剂的用量、苯与环己烯的摩尔比、反应时间、反应温度等因素对苯与环己烯烷基化反应的影响。实验结果表明,经过硝酸铵离子交换两次改性后的催化剂表现出较好的催化活性,采用相同浓度有机酸改性的催化剂催化活性降低,原因是改性导致少部分骨架铝转化为非骨架铝,硝酸铵改性后非骨架铝残留在孔道,而有机酸改性后非骨架铝被带出孔道导致酸性降低。采用硝酸铵交换两次改性的H-Beta,工艺优化得到最优工艺条件为苯与环己烯摩尔比为20:1、催化剂用量为4%、反应温度为80℃、反应时间为4 h,在最优条件下,环己烯的转化率达87.59%,环己基苯的选择性达91.27%。研究还发现,在改性H-Beta催化剂作用下,环己烯分子自身加成生成三环[6.4.0.0(2,7)]十二烷的副反应发生。
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