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近年来,环境问题已成为制约社会发展的瓶颈,是人类需要集中力量解决的中心问题之一。光催化技术在降解有机污染物、光解水制氢等方面得到了广泛应用,有可能成为解决环境污染和能源危机的有效手段之一,因而成为人们广泛关注的热点问题。TiO2稳定性好,无毒、无二次污染,是应用最为广泛的光催化剂,但因禁带宽度高、量子效率低、太阳光利用率低等缺点限制了其进一步应用。为了提高太阳能的利用效率,研究和制备适合可见光范围的光催化剂具有重要的意义。本文制备了几种具有可见光催化活性的光催化剂,主要内容如下:
1.采用水热法,在温和条件下制备了掺杂有0.5％(mol)的Fe3+、Mn2+、Cr3+、Cu2+、V5+、pd2+金属离子和F-离子的可见光响应光催化剂。经表征,所得样品皆为结晶度较高的锐钛矿型,样品粒度大小分布均匀,平均粒径为20 nm。以甲醛气体模拟大气污染物,研究了光催化体系的在可见光下的催化活性。可见光下的光催化活性依次为:Cu2+>Fe3+>F->V5+>Mn2+>Cr3+>pd2+>P-25。
2.制备了掺杂碳和钼的板钛矿型TiO2光催化剂,并对所得样品进行了XRD、SEM、N2吸附.脱附和UV-vis漫反射光谱表征。结果表明掺杂碳和钼的板钛矿型TiO2光催化剂具有平均孔径大小为10 nm的介孔结构以及高达119 m2／g的比表面积。与非掺杂的光催化剂相比较,掺杂碳和钼的板钛矿型TiO2光催化剂在400-600 nm光谱范围内表现出较好的可见光吸收特性。
3.以Y2O3和Mn(CH3COO)2·4H2O为原料,冰醋酸为溶剂,在80℃水浴条件下制备了YMnxFe1-xO3前驱体(x分别为0,0.05,0.1,0.3,0.5),后经900℃焙烧4 h得钙钛矿型(ABO3)复合氧化物。样品经XRD,FT-IR,UV-vis／DRS,SEM等手段对其结构进行表征,并对其可见光催化活性进行研究。结果表明:样品具有稳定的钙钛矿型结构,不同样品的尾部吸收谱带在可见光区均有较高的吸收强度,表明样品具有良好的可见光响应,且样品为海绵状、疏松多孔聚集体。可见光光照150 min后,100 mL罗丹明B(10 mg／L)的脱色率为16～56％。钙钛矿结构中氧缺陷导致x=0.1时,样品的光催化脱色活性最高。
4.以Cu(CH3COO)2、(NH4)2HPO4为原料,140℃水热4小时合成了具有可见光催化活性的Cu2(OH)PO4。利用XRD、SEM、FT-IR、UV-vis DRS等手段对其进行表征。实验结果表明:随着pH值的增大(由pH=3增加到pH=9),Cu2(OH)PO4由棒状结构变为胡桃状结构；不同样品的尾部吸收谱带可延伸到可见光区,各谱带在可见光区的吸收强度不同,其中,pH为7的样品在可见光区的吸收明显高于其他样品；以罗丹明B的光催化降解为探针反应,评价了其光催化活性。由光催化实验发现,pH为7的样品在可见光下的光催化活性最高,30 min罗丹明B的脱色率即可达到98％。