【摘 要】
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金、银纳米材料的可调等离子体性能使其成为最广泛使用的金属纳米粒子。但其有限的稳定性限制了它们在生物医学领域的发展。其中,银纳米粒子（AgNanoparticles,AgNPs）差的抗氧化性和潜在的生物毒性限制了它的使用,而金纳米粒子（AuNanoparticles,AuNPs）虽然具有更强的化学惰性,但是高温环境下仍不可避免的会团聚变形。为了在苛刻外部环境下,维持AuNPs、AgNPs的等离子体性
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金、银纳米材料的可调等离子体性能使其成为最广泛使用的金属纳米粒子。但其有限的稳定性限制了它们在生物医学领域的发展。其中,银纳米粒子（AgNanoparticles,AgNPs）差的抗氧化性和潜在的生物毒性限制了它的使用,而金纳米粒子（AuNanoparticles,AuNPs）虽然具有更强的化学惰性,但是高温环境下仍不可避免的会团聚变形。为了在苛刻外部环境下,维持AuNPs、AgNPs的等离子体性能,开发一种能够稳定两种金属纳米粒子形状的保护剂,具有重大研究价值。石墨烯作为一种无机材料具有耐酸、耐碱、抗氧化的特点,将其与AuNPs、AgNPs结合,可以改善AuNPs和AgNPs在复杂环境下的稳定性。同时,石墨烯具有特殊性质的表面提供了与功能化分子结合的平台。将石墨烯与AuNPs、AgNPs结合制备的纳米粒子是一种功能强大的复合材料。其中,金属石墨纳米囊是一种核壳结构的复合纳米材料。其石墨烯外壳具有化学性质稳定、比表面积大、易于功能化等众多优势,而与金属纳米材料的结合,更进一步赋予了石墨纳米囊多种功能。例如,石墨烯与具有表面增强拉曼散射（Surface Enhanced Raman Scattering,SERS）活性的金属结合,提高了在复杂环境下拉曼光谱技术的检测灵敏度;石墨烯与具有近红外光吸收能力的金属结合,使其成为一种有价值的光热治疗试剂。核壳型石墨纳米囊能够很好的兼具石墨纳米材料和金属纳米材料的双重特性,在纳米医学领域受到广泛关注。我们将石墨烯与AuNPs、AgNPs结合制备了一种新型金银复合石墨纳米囊,并探索了其在生物检测、生物成像和治疗中的应用价值。具体工作内容如下:（1）在第二章中,我们用化学气相沉积法（Chemical Vapor Deposition,CVD）制备了金银石墨纳米囊（Graphene-Isolated-Au AgNanocrystal,GIAAN）,并将其成功应用于两相多组分的SERS分析。文献中报导石墨烯在水油两相界面处能够形成紧密堆积的单层膜,我们利用这一现象在液液界面构建了由金银石墨纳米囊组成的SERS平台。在验证GIAAN的多组分SERS分析能力过程中,我们发现GIAAN无需表面修饰就可以在水油两相界面自组装成膜（Interfacial Self-Assembled GIAAN,ISA-GIAAN）。这种特点使其能够同时接触两相中的分析物,扩大了检测范围。除此之外,石墨烯大的比表面积和π-π堆积作用能够对分析物进行吸附富集,而致密的石墨烯膜又提供了大量的电磁热点,从而使石墨烯表面分析物的拉曼信号大大增强。这一突出性能够有效克服复杂血清环境的干扰,实现灵敏、快速的多相分析。我们的实验结果表明,ISA-GIAAN是一种简单、灵敏、能够同时实现多相富集检测的高效SERS基底。（2）在第三章中,我们利用GIAAN自身的D、G峰可以作为稳定的拉曼标签的优点,通过进一步在其表面非共价修饰聚乙二醇（Polyethylene Glycol,PEG）实现了细胞内的拉曼成像。由于惰性石墨烯材料对金属的保护作用,GIAAN@PEG能够在氧化性、酸性环境中保持稳定,这一良好的耐腐蚀性是其在复杂环境下实现可靠SERS检测的前提。石墨烯大的比表面积和π-π堆积作用使其能够有效吸附并淬灭染料分子的荧光,降低了SERS分析的荧光背景干扰,有效提高了GIAAN@PEG对低浓度待测分子的分析能力。除此之外,石墨烯固有的D、G拉曼峰使GIAAN@PEG无需额外修饰拉曼报告分子即可作为理想的SERS探针。最后,我们成功将GIAAN@PEG用于癌细胞内的拉曼成像,在指导药物的递送和疾病治疗领域具有重要意义。（3）在第四章中,我们通过延长CVD法沉积碳层时通甲烷气体的时间改变了金银石墨纳米囊的结构,制备了一种新型的金银空腔石墨纳米囊（Graphene-Isolated-Au Ag Cavity Nanocrystal,GIAACN）,实现了近红外光介导的高效的细菌光热治疗应用。GIAACN是一种具有空腔结构的纳米囊,我们发现GIAACN的等离子体共振峰红移并呈现广谱吸收的现象,推测可能原因来自于GIAACN的独特空腔结构对纳米材料的等离子体性能的影响。我们对其独特的光学性质以及其在近红外光介导下的光热性质进行了研究,结果表明GIAACN具有优异的光热转换效率并且在石墨壳的保护下其光热性能稳定。通过将GIAACN用于近红外光介导的光热杀菌,我们证实了GIAACN出色的杀菌性能。除此之外,在实验过程中,我们还发现GIAACN粗糙的的石墨壳也对细菌表现出一定的抑制作用。综上,GIAACN是一种高效的近红外光介导的光热杀菌试剂。
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