【摘 要】
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癌症是一类严重危害人类身体健康与生命的疾病,针对癌症的治疗方法的开发一直是科学与临床的研究重点。针对传统的化疗、手术治疗、放射治疗等治疗方法费用高、毒副作用明显的问题,开发新型的高效、低毒、精准的肿瘤治疗策略对提高癌症的治愈率、降低患者及医疗体系负担非常重要。对于特定的肿瘤微环境,包括低p H值、过量的H2O2、乏氧等特征,利用细胞内源性H2O2进行纳米催化反应产生活性氧的化学动力学疗法（Chem
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癌症是一类严重危害人类身体健康与生命的疾病,针对癌症的治疗方法的开发一直是科学与临床的研究重点。针对传统的化疗、手术治疗、放射治疗等治疗方法费用高、毒副作用明显的问题,开发新型的高效、低毒、精准的肿瘤治疗策略对提高癌症的治愈率、降低患者及医疗体系负担非常重要。对于特定的肿瘤微环境,包括低p H值、过量的H2O2、乏氧等特征,利用细胞内源性H2O2进行纳米催化反应产生活性氧的化学动力学疗法（Chemodynamic Therapy,CDT）是很有潜力的治疗手段。其中,典型的是利用芬顿反应以Fe（Ⅱ）催化肿瘤微环境中过表达的H2O2产生高毒性羟基自由基（·OH）,从而高效地杀死肿瘤细胞。该方法具有内源性激活、高选择性、逻辑性明确等优势。然而,肿瘤区域的催化效率低,CDT疗效差阻碍了其在肿瘤治疗中的进一步应用。最近研究,光热增强、自给式H2O2的策略均能有效增强CDT的性能。光热治疗（Photothermal Therapy,PTT）是利用材料的光热效应在肿瘤部位产生高温杀死肿瘤细胞的治疗方法。而金纳米棒（Gold Nanorod,GNR）是经典的高效光热材料,光热转换效率高,具有良好的生物相容性,并且其吸收峰位于近红外光区,有利于穿透皮下深层组织。因此,将铁基CDT材料和GNR复合制备成尺寸合适的纳米材料,有望实现光热增强CDT的协同治疗,获得高效的肿瘤治疗效果。基于以上设想,本课题开展了如下的工作:1.从卟啉MOF与无机GNR的界面相容性问题出发,用小分子11-巯基十一烷酸（MUA）对GNR进行表面配体置换,得到表面为羧基的金纳米棒（MUA-GNR）,然后通过“晶种替换法”使卟啉MOF在金纳米棒表面有序组装,调控反应温度、金纳米棒浓度、反应时间等条件,得到两种不同形貌的金纳米棒@卟啉MOF（GNR@TCPP-MOF）核壳纳米材料。通过SEM、TEM、Mapping、XRD、UV-vis吸收等多种表征方法对GNR@TCPP-MOF进行了系统的分析。结果发现引入金纳米棒对复合材料的形貌和尺寸均产生较大影响,并且复合材料兼具卟啉与金纳米棒的优异性能。通过金属化的方法将四羧基苯基卟啉制备出不同的金属卟啉,之后将不同的金属卟啉与GNR进行复合,得到一系列的金纳米棒@金属卟啉MOF复合材料。通过文献调研与实验筛选,发现合成的花状金纳米棒@铁卟啉MOF（GNR@Fe TCPP-MOF）复合材料具有较好的化学动力学与光热性能,尺寸约为190 nm,比较适用于生物体系。GNR@Co TCPP-MOF与GNR@Zn TCPP-MOF具有较强的荧光性能,GNR@Fe TCPP-MOF具有较好的MRI成像功能,两种成像模式都能对后续的荷瘤小鼠实验进行实时监测与治疗。对GNR@Fe TCPP-MOF复合材料的光热性能、化学动力学性能以及光热增强化学动力学性能进行测试。表明GNR@Fe TCPP-MOF复合材料具有较好的光热增强化学动力学性能。2.为了增加细胞对纳米材料的吞噬,选用细胞穿膜肽（TAT）对GNR@Fe TCPP-MOF纳米材料进行靶向修饰,将GNR@Fe TCPP-MOF材料用于体内及体外抗肿瘤实验。首先从细胞层面活性氧的测试中也表明了铁卟啉与肿瘤微环境中过表达地过氧化氢反应产生较多的羟基自由基,具有良好的化学动力学治疗效果;其次GNR@Fe TCPP-MOF纳米材料经过808 nm的激光照射后,对肿瘤细胞的杀伤力更大,在光照9 min中,细胞凋亡率达到79.41%,体现了光热协同增强化学动力学治疗的效果。然后,将GNR@Fe TCPP-MOF纳米材料应用于肿瘤小鼠的体内,在1 W/cm~2的808 nm激光照射5 min,小鼠肿瘤部位变黑,第二天开始出现结痂,小鼠肿瘤的体积趋于零,并且在14天的治疗期间没有发现肿瘤复发的情况。表明GNR@Fe TCPP-MOF纳米材料具有良好的光热增强化学动力学治疗效果。
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