【摘 要】
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近些年来,随着科学的不断进步,人们己经掌握了各种新型的纳米制造技术与控制工艺,并能用这些技术制造出具备多种形貌、功能的金属纳米结构。这些金属纳米结构能够引起表面等
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近些年来,随着科学的不断进步,人们己经掌握了各种新型的纳米制造技术与控制工艺,并能用这些技术制造出具备多种形貌、功能的金属纳米结构。这些金属纳米结构能够引起表面等离激元共振,因而能表现出非常丰富多样的光学性能。因为有表面等离激元的共振,能够激发金属微纳结构中的局域电磁场,对场强敏感的各种光学过程的转化效率都得到有效提高。人们精心设计的各种等离激元结构在表面增强拉曼散射、光热疗法、太阳能转换灭菌等方面表现突出,因而引起了很多关注。表面增强拉曼散射(Surface Enhanced Raman Scattering,SERS)作为一种探针分子的指纹检测技术,因为其高度灵敏、无损等特点,被广泛应用于材料、化学、医药等多个领域。此外,近些年来以金属纳米颗粒为基底的太阳能光热转化发展迅猛,人们设计各种形式的基底、颗粒形状、装置,使基底的光吸收率、光热转化效率均得到大幅度提高,并将其应用与太阳能驱动的蒸汽转化,取得诸多进展。本文围绕金属表面等离激元,利用多孔氧化铝模板的周期性孔洞,独创性地研发了具有双重作用的非对称等离激结构(Asymmetric Plasmonic Structure,APS),并围绕其特殊的光学性质展开研究。研究主要包括以下几个方面:1.系统地研究了 APS正面的吸收性能,以及其作为SERS基底对R6G分子的拉曼增强效果。通过SEM对结构的表征以及模拟计算的结果,对APS的拉曼增强机理做出了进一步的解释。由于其高密度的等离激元热点以及明显的局域电磁场增强,样品的光泽金属面可以实现敏感化学品检测,检测极限低至10-12M、增强因子EF高达109,样品表现出良好的均匀性,无论是宏观还是微观表征,不同区域拉曼信号的相对标准偏差(RSD)约为5%。此外,我们用多种探针分子进行拉曼检测,发现APS对于多种染料分子表现出普适性。2.文章还研究了 APS的光热转化性能。以APS的反面作为太阳能吸收体,测试其太阳光吸收效率,发现APS反面在400~2500 nm范围内都有超过80%的光吸收率。我们将其用于太阳能驱动蒸汽产生实验来测试其光热转化效率,由于其具有密度小、多孔等性质,能够自然漂浮在水面上,通过界面加热,有效将表面水分子加热转化为蒸汽。APS的黑色多孔面在四个标准太阳辐照强度下光热转化效率达到80%以上,可以实现高效的太阳能驱动蒸汽产生。3.在此研究中,我们首次证明了通过密集的自组装银纳米颗粒形成的APS可以实现双重功能——太阳能水净化和污染物检测。我们设计装置、利用便携式拉曼检测仪在户外进行实验。发现APS可以将污染物检测和污水净化两种功能很好地结合于一体。我们做了循环实验以验证样品稳定性,发现检测和纯化的两种功能均表现出长达45天的长时间耐用性,拉曼强度衰减小于20%,光热转化效率衰减小于10%。
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